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碩士生一作！他，32歲已發(fā)2篇Science，36歲獲「國家杰青」，新發(fā)第25篇Angew！今年已發(fā)8篇NS子刊！

成果簡介

氫氣（H₂）作為一種新型能源，因其清潔、能量密度高等優(yōu)點而受到廣泛關注。質子交換膜燃料電池（PEMFCs）和陰離子交換膜燃料電池（AEMFCs）是氫能利用的兩種主流技術，其中AEMFCs陽極的氫氧化反應（HOR）是實現(xiàn)燃料電池高性能的關鍵一步。然而，堿性HOR動力學比酸性介質中慢2-3個數(shù)量級，即使是最先進的鉑（Pt）基催化劑。而PtRu基催化劑的HOR存在效率低、CO中毒和高電位過氧化的問題。

基于此，廈門大學黃小青教授和韓佳甲助理教授、中國海洋大學李雷剛副教授（共同通訊作者）等人報道了一種非晶化策略，以Sr₂Pt(OH)₈ NBs為模板，合成了非晶態(tài)SrRuPtO_xH_y納米帶（a-SrRuPtO_xH_y NBs）催化劑，用于催化堿性HOR和燃料電池。

具有非晶結構的a-SrRuPtO_xH_y NBs提供了豐富的活性位點，具有優(yōu)化的HBE和OHBE，降低了CO中毒率，提高了抗氧化能力。結果表明，a-SrRuPtO_xH_y NBs具有良好的堿性HOR和燃料電池性能。其中，a-SrRuPtO_xH_y NBs對HOR的質量活性分別是SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C的25倍和5倍。此外，a-SrRuPtO_xH_y NBs表現(xiàn)出持久的穩(wěn)定性，僅有3%的活性衰減。對于AEMFCs，a-SrRuPtO_xH_y NBs在0.05 mg_Pt+Ru/cm²的低負載量下實現(xiàn)了750 mW/cm²的峰值功率密度（PPD）和14.8 W/mg_Pt+Ru的比功率，顯著優(yōu)于PtRu/C。

機理研究表明，a-SrRuPtO_xH_y NBs的非晶態(tài)結構提供了豐富的高價活性位點，具有優(yōu)化的中間吸附和抗氧化能力，降低了CO中毒率。更重要的是，通過同位素實驗發(fā)現(xiàn)，a-SrRuPtO_xH_y NBs中的氫（H）參與了堿性HOR，并通過從頭算分子動力學（AIMD）模擬和密度泛函理論（DFT）計算得到證實。同時，a-SrRuPtO_xH_y NBs具有三種不同的HOR機制，無論哪種機制起作用，a-SrRuPtO_xH_y NBs體系始終表現(xiàn)出較低的HOR勢壘。此外，這三種機制并存，整體HOR效率大大提高。本工作為設計高性能燃料電池催化劑提供了一種新策略。

相關工作以《Optimized Adsorption of Had and OHad over Amorphous SrRuPtO_xH_y Nanobelts towards Efficient Alkaline Fuel Cell Catalysis》為題發(fā)表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。本文的共同第一作者是廈門大學黃小青教授課題組的劉思雨碩士和劉尚恒博士。

值得注意的是，在2024年11月26日，黃小青教授團隊剛發(fā)表第24篇Angew.！詳見：

黃小青，2005年于西南大學獲理學學士學位，2011年于廈門大學獲理學博士學位，2011—2014年在美國加州大學洛杉磯分校黃昱教授和段鑲鋒教授課題組從事的博士后研究，2014年至今先后于蘇州大學、廈門大學任特聘教授、博士生導師。2020年獲國家杰出青年科學基金資助。

研究團隊主要從事無機納米材料的設計合成及其在電催化、能源轉移、小分子活化等領域的催化研究，屬于無機、材料、催化和能源交叉學科。課題組網(wǎng)頁：https://xhuanggroup.xmu.edu.cn/.

圖文解讀

通過共沉淀法和離子交換法，作者制備了a-SrRuPtO_xH_y NBs，然后進行熱處理。首先，采用共沉淀法合成了Sr₂Pt(OH)₈ NBs，然后加入K₂RuCl₆溶液進行離子交換反應得到SrRuPt(OH)_x NBs。接著，在200 °C的空氣中處理SrRuPt(OH)_x NBs，得到a-SrRuPtO_xH_y NBs。

三維（3D）層析重建結果表明，Sr₂Pt(OH)₈ NBs是典型的一維（1D）納米結構和固體。高分辨率透射電鏡（HRTEM）圖像顯示其具有點陣條紋，選擇區(qū)電子衍射（SAED）圖顯示其具有多晶衍射環(huán)，證實了Sr₂Pt(OH)₈ NBs的多晶結構。元素映射結果顯示，Sr、Ru和Pt均勻分布在Sr₂Pt(OH)₈ NBs中。熱退火后，得到的a-SrRuPtO_xH_y NBs保持中空結構。

圖1.三種催化劑的合成與表征

圖2.電子結構研究

線性掃描伏安（LSV）極化曲線顯示，陽極電流密度隨著電位的增加而急劇增加，表明a-SrRuPtO_xH_y NBs具有優(yōu)異的HOR活性，明顯高于SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C。同時，a-SrRuPtO_xH_y NBs的動力學電流遠大于SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C，表明其對HOR的反應動力學要快得多。在50 mV時，a-SrRuPtO_xH_y NBs、SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C的平均質量活性分別為7.5、0.29和1.4 A/mg_Pt+Ru，表明a-SrRuPtO_xH_y NBs具有最高的質量活性。

計時電流曲線表明，a-SrRuPtO_xH_y NBs表現(xiàn)出更持久的穩(wěn)定性，在10000 s時僅有3%的活性衰減。在5000 s時，SrRuPt(OH)_x NBs和PtRu/C的活性分別下降24%和11%。對于RuPtO_xH_y NBs作為AEMFCs陽極催化劑的膜電極組件（MEA），a-SrRuPtO_xH_y NBs表現(xiàn)出優(yōu)異的MEA性能，電流密度高于PtRu/C。在H₂/O₂和H₂-空氣（無CO₂）情況下的PPD在1.4 A/cm²和1.1 A/cm²時分別為750 mW/cm²和544 mW/cm²，均顯著高于PtRu/C。其中，a-SrRuPtO_xH_y NBs在H₂/O₂條件下的比功率高達14.8 W/mg_Pt+Ru，是已報道的燃料電池氧化物基陽極催化劑中最高值，也超過了許多已報道的金屬催化劑的比功率。

圖3.催化劑的HOR和燃料電池性能

作者構建了幾個具有代表性的局部原子結構，包含了一系列的Pt-OH和Ru-O空間構型，每個組分的數(shù)量和配位環(huán)境不同。室溫分子動力學（MD）模擬證實，這些構建的局部結構的顯著穩(wěn)定性。對不同氫軌跡的觀察有力地支持了非晶態(tài)Ru-O-Pt-OH體系促進三種不同HOR機制同時進行的觀點：

（1）雙功能機理：*H和*OH反應生成水，隨后解吸。該機制依賴于*H和*OH兩個吸附位點的接近和相互作用。

（2）HBE機理：*H與周圍溶液中的OH^–離子結合生成H₂O。該途徑表明電解質參與了反應。

（3）電子效應機理：Ru-O和Pt-OH等相互作用調節(jié)*H的吸附能，從而促進*H的快速轉移。該機制突出了電子結構和不同金屬中心之間的相互作用在促進反應中的重要性。

Ru-O和Pt-OH活性位點之間吸附能的顯著差異與MD模擬觀察到的能量波動范圍一致，可能有助于在不同HOR機制間輕松切換，允許催化劑在任何給定時刻動態(tài)適應最有利的動力學途徑。結果表明，這三種機制不僅是共存的，而且是協(xié)同作用的，從而極大提高了HOR的總體效率。

圖4.機理研究

圖5. HOR路徑及其機理

文獻信息

Optimized Adsorption of Had and OHad over Amorphous SrRuPtO_xH_y Nanobelts towards Efficient Alkaline Fuel Cell Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2024,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/12/25/894e959ffd/

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