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堿金屬陽離子（AM⁺）具有高溶解度和離子電導率，使其成為水性電解質中的最佳成分。盡管傳統觀點認為AM⁺是化學惰性的，但電催化對AM⁺的強烈依賴性引發了關于其意外催化作用的爭論，仍然缺乏確鑿的證據。

2024年12月20日，韓國浦項科技大學Chang Hyuck Choi副教授、韓國科學技術院（KAIST）Hyungjun Kim教授、韓國科學技術研究院（KIST）Hyung-Suk Oh在國際頂級期刊Nature Catalysis發表題為《Alkali metal cations act as homogeneous cocatalysts for the oxygen reduction reaction in aqueous electrolytes》的研究論文，Sang Gu Ji、Minho M. Kim、Man Ho Han為論文共同第一作者，Chang Hyuck Choi副教授、Hyungjun Kim教授、Hyung-Suk Oh為論文共同通訊作者。

Chang Hyuck Choi，浦項科技大學副教授。2007年、2012年在韓國科學技術院（KAIST）獲得學士和博士學位，并留校從事博士后研究；2014-2016年在馬克斯·普朗克鐵研究所繼續接受博士后訓練；2016年加入GIST；2022年加入浦項科技大學。

Chang Hyuck Choi副教授課題組的研究領域是1.對電催化的基本理解；2.新型電催化材料的發展；3.燃料電池和電解槽；4.有用產物的電化學合成；5.新分析技術的開發。

Hyungjun Kim，韓國科學技術院（KAIST）教授。2004年獲得KAIST學士學位，2009年獲得加州理工學院博士學位。2009年以高級研究員加入KAIST，2023年晉升為教授。

Hyungjun Kim教授的研究興趣為理論與計算化學、多尺度材料模擬、計算電化學、能源材料和多相催化劑設計。

Hyung-Suk Oh，韓國科學技術研究院（KIST）首席研究科學家。2006年、2008年、2012年在延世大學獲得學士、碩士和博士學位，2012-2017年在柏林工業大學從事博士后研究，導師：Peter Strasser 教授，2017年加入KIST，2021年晉升為首席研究科學家。

在這里，作者證明AM⁺可以與反應中間體偶聯，并確定在水性條件下作為均相助催化劑的動力學，用于碳催化劑上的堿性氧還原反應。原位X射線吸收光譜揭示了帶電電極上Na⁺的電子結構從水合狀態發生的變化。

原位拉曼光譜進一步確定，這種變化是由于水不穩定的NaO₂的形成而導致，NaO₂是OOH^?生產中的關鍵中間體。

結合理論計算，這一發現闡明了AM⁺在水環境中違反直覺的助催化作用，強調了改進界面設計原理以實現更好的電催化的迫切性。

圖1：不同電解液中KB的氧還原反應（ORR）極化曲線

圖2：動力學同位素效應（KIE）研究和提出的ORR機制

圖3：基于Marcus理論的陽離子耦合電子轉移（ET）到O₂的模型

圖4：原位NEXAFS和拉曼光譜學研究

綜上，這篇論文研究了堿金屬陽離子（AM⁺）在水溶液電解質中作為均相共催化劑在堿性氧還原反應（ORR）中的作用，發現AM⁺能夠與反應中間體耦合并決定反應動力學。結果表明，AM⁺并非化學上惰性，而是通過與反應中間體形成復合物積極參與調節反應動力學，這一發現對于設計更高效的電催化劑界面具有重要意義。

該研究不僅挑戰了傳統上認為AM⁺在水溶液中化學惰性的觀點，而且為電催化界面設計的改進提供了新的思路，特別是在開發高性能的氧還原反應催化劑和金屬-空氣電池等領域具有廣泛的應用前景。

Ji, S.G., Kim, M.M., Han, M.H.?et al.?Alkali metal cations act as homogeneous cocatalysts for the oxygen reduction reaction in aqueous electrolytes.?Nat. Catal., (2024).

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