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赤鐵礦(α-Fe₂O₃，后文簡稱Fe₂O₃)是光電化學(PEC)水分解電解池中常用的OER反應催化劑。然而，Fe₂O₃作為光陽極材料仍然面臨許多挑戰，如可見光吸收范圍窄、光生電荷復合速率高，以及具有大的OER過電位。

為了進一步提高PEC水分解Fe₂O₃的性能，研究Fe₂O₃-水界面的性質和提出水氧化的反應機理具有重要意義。反應中間體是研究反應機理的關鍵，但在反應條件下，由于界面復雜性較高，其很難識別。

理論模擬可以在原子水平上提供反應機理的細節，并且一些中間體在水(光)氧化過程中是必不可少的，例如，*OH、Fe=O和O-O物種涉及晶格O_s。然而，這些模擬在探索Fe₂O₃-水界面的結構或采用經典的四步PCET機制來研究水(光)氧化過程中限制了對各種中間體的觀察。

近日，長安大學李宇亮、周朝暉和上海交通大學楊曉偉等利用AIMD模擬來確定反應中間體，并提出了OER在非溶劑化和溶劑化Fe₂O₃(0001)表面上的詳細反應機理。非溶劑化表面上的機理包括十個反應步驟，即四個電化學步驟和六個非電化學步驟，其最高熱力學能壘為2.10 eV。

在這個機理中，如果在反應過程中不能及時得到水溶劑，傾斜的Fe基和被吸附的第二個水分子被認為是OER的關鍵中間體。從傾斜的Fe基團形成類過氧化物(被吸附的和表面晶格氧之間的O-O_s鍵)需要0.83 eV的動力學活化能，這使得在PEC水氧化條件下觀察到Fe基團聚集的實驗結果合理化。此外，通過吸附的第二個水分子重組形成*OOH物種，需要較高的動力學活化能(1.04 eV)。

另一方面，水溶劑改變了溶劑化表面的OER機理，水溶劑不僅在開始時參與OER，而且還有助于形成一些亞穩定的物種，如被吸附的第一個水分子和*OOH物種。在這個機理中，雙羥基可以被認為是關鍵的中間體。通過重組雙羥基來形成*OOH物種需要較低的動力學活化能(0.63 eV)。因此，溶劑化表面上的機制可能比非溶劑化表面上的機制更容易進行。

然而，模擬表明，超氧類物種和吸附的O₂分子都是疏水性的，這阻止了溶劑水分子接近表面，從而使在實際反應條件下非溶劑化表面的機理成為可能。因此，可以推測表面O₂分子的解吸可能是控制Fe₂O₃表面OER動力學的關鍵因素。表面O₂分子的及時去除不僅暴露了更多的表面反應位點，而且通過改善表面親水性改變了反應機理。

Identifying key intermediates for the oxygen evolution reaction on hematite using ab-initio molecular dynamics. Nature Communications, 2024.

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