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電催化工業稀釋的CO₂還原不僅避免了與原料凈化相關的高成本，而且促進了自然資源的可持續利用。稀釋CO₂電還原的最新發展集中在兩個主要方面：1.控制CO₂的可用性以實現增強的催化性能或調節反應途徑；2.開發開發用于稀釋CO₂電還原的高效催化劑，同時從熱力學角度提升其催化活性。在低CO₂濃度下，電還原產物主要由C₁產物組成，其涉及相對簡單的還原過程。一些研究使用CO作為低濃度系統的原料來源，以提高對C₂₊產物的選擇性。

因此，在接近現實情況的低CO₂濃度進料條件下，人們對CO₂轉化為C₂₊產物的機制知之甚少。此外，CO₂還原反應速率與CO₂質量傳遞密切相關，而CO₂質量傳遞受原料純度的影響很大。然而，稀CO₂原料對CO₂RR反應動力學的影響還沒有得到充分的研究。

先前的研究表明，Cu⁰/Cu¹⁺界面有望在稀純進料條件下實現對C₂₊產品的突出選擇性。但是，如此，精確構建可定量的Cu⁰/Cu¹⁺界面和探索其在低濃度CO₂中的動力學性質仍是一項巨大的挑戰。

基于此，南京大學朱文磊課題組通過真空煅燒法來調節Cu基催化劑上Cu⁰/Cu¹⁺界面的密度，通過對晶界的操縱，成功地制備出了界面密度為22.67 μm^-1的Cu基HB Cu催化劑。在5% CO₂進料條件下，HB Cu催化劑在CO₂RR過程中的C₂₊法拉第效率高達51.9±2.8%，并顯示出優異的穩定性。動力學機理分析表明，只有在低濃度的CO₂進料條件下，Cu⁰/Cu¹⁺界面上的催化位點才有利于速率控制步驟的反向遷移(CO₂+e^?+*→*CO₂^?+H₂O→*COOH+OH^?)，促進含碳中間體的形成。

此外，基于熱力學計算，在低CO₂純度下，Cu⁰/Cu¹⁺界面處CO₂活化和隨后還原的能壘顯著降低。這種動力學和熱力學協同增強賦予了Cu催化劑豐富的界面邊界位點，具有較強的直接催化低濃度CO₂的能力。更重要的是，HRTEM和CO₂RR性能研究揭示了晶界界面密度與C₂₊選擇性的正相關關系，ECSA和XRD分析否定了電化學活性面積和氧化態含量對電解性能的影響。

綜上，該項研究采用直觀的方法調整Cu⁰/Cu¹⁺界面的密度，揭示了非傳統催化條件下界面位點的獨特活性，為C₂₊碳氫化合物的生產建立了一個綠色和可持續的電催化戰略。

Direct low concentration CO₂?electroreduction to multicarbon products via rate-determining step tuning. Nature Communications, 2024

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