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蘇州納米所/廈大/西交Nature子刊: 光熱效應協(xié)同光催化，實現選擇性CH4氧化為C2H5OH

原則上，光催化CH₄氧化成C₂產物的光催化劑應該具有優(yōu)異的C-H活化能力和隨后的C-C偶聯(lián)能力。在過去的幾十年中，人們已經付出了大量的努力來設計對全光譜具有強吸收的催化劑，同時增強光生載體的分離，以及在光照下增強穩(wěn)定性。然而，CH₄光催化氧化至目標產物，特別是C₂化學品仍然是困難的。

最近有研究報道，除了經典的光催化過程之外，光催化劑可以吸收光并將其轉化為熱，這被稱為光熱效應。此外，催化劑的光熱效應將快速加熱活性中心周圍的局部溫度，從而產生熱電子以提高催化性能。在這種情況下，將光熱效應與光催化過程相結合觸發(fā)CH₄氧化生成C₂產物極具吸引力。

近日，中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所徐勇、廈門大學黃小青和西安交通大學劉茂昌等通過光熱效應和光催化過程的協(xié)同作用，成功地實現了Cu₉S₅納米粒子(NPs)和Cu單原子修飾的氮化碳晶體(Cu₉S₅/Cu-CCN)上CH₄選擇性氧化為C₂H₅OH。

結果表明，Cu₉S₅/Cu-CCN在420 nm處的C₂H₅OH選擇性和生產速率分別為94.8%和549.7 μmol g^-1 h^-1，AQE為0.9%，優(yōu)于目前所有已報道的光催化劑。此外，Cu₉S₅/Cu-CCN催化劑在連續(xù)10個循環(huán)反應過程中保持穩(wěn)定的C₂H₅OH選擇性和生產速率，穩(wěn)定性測試后樣品的結構和形貌保持不變，顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

一系列光譜表征和理論計算證實，Cu₉S₅納米粒子和Cu單原子分別充當空穴和電子受體，顯著增強光生電子-空穴對的分離。

同時，研究人員還揭示了CH₄光氧化生成C₂H₅OH的途徑：首先，光生電子遷移到Cu單原子上，吸附的O₂與電子反應生成?OOH和?OH自由基。光生空穴遷移到Cu₉S₅納米顆粒上，吸附的CH₄被氧化成?CH₃。隨著?OOH/?OH自由基與?CH₃的進一步相互作用，生成?CH₃OH/?CH₃OOH中間體，并進一步氧化脫水生成?CH₂O。最后，?CH₃和?CH₂O耦合產生C₂H₅OH。

更重要的是，Cu₉S₅納米粒子還能將吸收的光轉化為熱能，強烈地提高催化劑的表面溫度，即光熱效應，降低了反應能壘，極大地促進了CH₄向C₂H₅OH的轉化。

Selective light-driven methane oxidation to ethanol. Nature Communications, 2024.

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