光催化整體水分解是一種利用太陽能可持續提供氫氣的有前途的方法。為充分利用太陽能,該反應需要基于可見光活性半導體進行操作,但非常具有挑戰性。
2025年1月3日,同濟大學徐曉翔教授、中國科學院金屬研究所劉崗研究員在國際知名期刊Nature Communications發表題為《Fluorine-expedited nitridation of layered perovskite Sr2TiO4 for visible-light-driven photocatalytic overall water splitting》的研究論文,喻金星、Jie Huang為論文共同第一作者,徐曉翔教授、劉崗研究員為論文共同通訊作者。
徐曉翔,同濟大學化學科學與工程學院教授。2006年本科畢業于中國科學技術大學,導師:陳春華教授;2010年在英國圣安德魯斯大學(U. of St Andrews)獲得博士學位,導師:John T.S. Irvine 教授、Shanwen Tao 教授;隨后留校進行博士后研究(導師:John T.S. Irvine教授),期間前往美國加州理工學院(Caltech)作訪問學者,導師為Michael R. Hoffmann教授;2014年回國加入同濟大學擔任教授。
徐曉翔教授的研究方向為1.太陽能光催化;2.光電催化;3.新能源材料;4.燃料電池。
劉崗,中國科學院金屬研究所研究員、所長,國家杰青(2019),國家優青,科技創新領軍人才,英國皇家化學會會士。1981年出生,2003年本科畢業于吉林大學,2009年于中國科學院金屬研究所獲得博士學位,博士期間2007-2008年作為聯合培養研究生在澳大利亞昆士蘭大學開展研究工作。博士畢業即加入金屬研究所工作。
劉崗研究員主要從事清潔能源轉化用新材料與器件研究。截至2023年9月,他在Nature、Joule、PNAS、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Natl. Sci. Rev.、Sci. Bull.等期刊上發表論文190余篇,被SCI引用3.2萬次,連續(2017-2022年)入選全球高被引學者,獲授權專利33件。
在本文中,作者采用氟(F)-加速氮化策略來修飾寬帶隙半導體Sr2TiO4,以實現可見光驅動的光催化整體水分解。
對比傳統的氮化方法,引入F-加速氮化完美地結合了用于強可見光吸收的高濃度N摻雜劑和用于有效分離光載流子的低濃度缺陷(即Ti3+和氧空位)。
F-加速氮化產物在涂覆Ti-羥基氧化物保護層并沉積RhCrOy助催化劑后,可以穩定地進行光催化整體水分解,其在420±20nm處表觀量子效率為0.39%,太陽能制氫效率為0.028%。
這些發現證明了F-加速氮化策略的有效性,并為提升許多其他寬帶隙半導體的光催化活性提供了指導。
圖1:不同的氮化策略
圖2:晶體結構分析
圖3:元素的配位狀態
圖4:光載流子分離
圖5:光催化活性和穩定性
綜上,作者研究了一種通過F-加速氮化策略修飾的Sr2TiO4半導體,用于可見光驅動的光催化整體水分解。研究發現,經過F-加速氮化處理的Sr2TiO4在420±20 nm處的表觀量子效率達到0.39%,太陽能制氫的效率為0.028%,顯著提高了其光催化活性。
這不僅證明了F-加速氮化策略的有效性,還為其他寬帶隙半導體的光催化性能提升提供了指導,具有在可持續氫能生產和清潔能源開發中的應用潛力.
Yu, J., Huang, J., Li, R.?et al.?Fluorine-expedited nitridation of layered perovskite Sr2TiO4?for visible-light-driven photocatalytic overall water splitting.?Nat. Commun.,?(2025).
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