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鋰（Li）金屬電池（LMBs）是一種很有前途的高能量密度可充電電池。

然而，由高活性鋰和非水電解質之間的反應形成的鋰枝晶導致了安全性問題和快速的容量衰減。開發可靠的固體電解質界面對于實現高速率和長壽命的LMBs至關重要，但在技術上仍然具有挑戰性。

在此，來自北京航空航天大學的郭林&浙江工業大學的陶新永&中國科學院物理研究所的李泓以及華南理工大學的嚴克友等研究者證明了，在含有LiPF₆的LMBs碳酸鹽電解質中添加過量的m-Li₂ZrF₆（單斜）納米顆粒有助于在施加電壓的驅動下將大量的ZrF₆^2-離子釋放到電解質中，轉化為t-Li₂ZrF₆（三方晶系），并在原位形成穩定的固體-電解質界面，具有高鋰離子電導率。相關論文以題為“Li₂ZrF₆-based electrolytes for durable lithium metal batteries”于2025年01月08日發表在Nature上。

修改鋰金屬（Li）負極上的固體電解質界面（SEI）對于抑制鋰枝晶的形成至關重要。大量研究致力于構建具有高離子電導率、優異的電子絕緣性能和寬電化學穩定窗口的理想SEI膜。

這些研究包括利用電解質添加劑和人工保護層等策略。這些策略的目標是增加SEI中氟化鋰（LiF）的含量，無論是通過原位形成的功能性氟化電解質添加劑誘導，還是通過非原位構建的人工SEI層。

然而，由于LiF具有較低的離子電導率和較高的Li⁺擴散能壘（0.73 eV），導致鋰金屬電池（LMBs）在高面積容量和高倍率充放電條件下性能下降。

LMB中的SEI通常由晶態成分如Li₂CO₃、LiF和Li₂O組成。這些鋰化合物中單一成分均無法形成理想的SEI膜。在這些化合物中，雖然Li₂CO₃表現出相對較高的離子電導率，但由于其較差的化學穩定性和較低的帶隙（3.76 eV），通常被認為對SEI不利。

相比之下，t-Li₂ZrF₆納米粒子（粉末衍射文件編號24-0689）具有與Li₂CO₃類似的晶體結構，但帶隙更高（6.49 eV）且電化學穩定窗口更寬，展現出作為替代材料的潛力。更高的帶隙可防止電子從鋰負極傳遞到SEI，從而消除鋰在SEI內的沉積。

因此，研究者假設構建富含t-Li₂ZrF₆的SEI可以為高倍率、長壽命的LMBs提供理想的SEI膜。

在此，本文報道了m-Li₂ZrF₆納米顆粒作為一種有效的LMB電解質添加劑的發現。在電池充放電過程中產生的電場驅動下，m-Li₂ZrF₆納米顆粒釋放大量的ZrF₆^2-離子到電解質中，導致原位形成富t-Li₂ZrF₆的SEI。

計算和實驗研究表明，富含t-Li₂ZrF₆的SEI為Li⁺在界面層的快速擴散提供了大量的離子通道，并且在SEI -Li界面的t-Li₂ZrF₆組分上有豐富的親鋰位點，促進了Li的均勻沉積。

此外，t-Li₂ZrF₆的絕緣特性強烈地阻止了電子隧穿，從而抑制了電解質的分解。因此，使用m-Li₂ZrF₆添加劑制備的LMBs具有超高的容量保持率和優異的循環壽命。

圖1 富t-Li₂ZrF₆ SEI的理論基礎。

圖2 富t-Li₂ZrF₆ SEI的表征。

圖3 Li-C ||LFP電池的電化學性能。

圖4 m-Li₂ZrF₆納米顆粒的作用機理。

綜上所述，使用 m-Li₂ZrF₆ 納米粒子作為電解質添加劑，可通過在鋰負極表面形成富含t-Li₂ZrF₆的堅固雙功能SEI，大幅提升鋰金屬電池（LMBs）的性能。

理論與實驗均證明了富含t-Li₂ZrF₆的SEI在高倍率和實際條件下穩定鋰負極的效果。t-Li₂ZrF₆的絕緣特性有效阻斷電子隧穿，從而在LMB循環過程中抑制電解質分解。此外，t-Li₂ZrF₆-富集SEI具有出色的Li⁺傳輸特性和豐富的親鋰位點，大幅提升了Li⁺遷移速率，并有效抑制鋰枝晶的生長。

更重要的是，通過施加電壓驅動 m-Li₂ZrF₆納米晶的解離，可在電解液中維持特定濃度的功能離子（ZrF₆2?）。這些ZrF₆2?離子可快速修復循環過程中對富含 t-Li₂ZrF₆SEI造成的任何損傷，從而顯著延長LMB的循環壽命。本研究報道了一種可靠的基于Li₂ZrF₆的電解質，為高倍率實際條件下的持久LMB提供了可能性。

據悉，嚴克友教授課題組，剛剛于2024年11月28日發完Nature，時隔42天后，再發Nature，實力之強，可見一斑。

參考文獻

Xu, Q., Li, T., Ju, Z.et al.?Li₂ZrF₆-based electrolytes for durable lithium metal batteries.?Nature?637, 339–346 (2025).

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/01/09/6416e22bf2/

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