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研究背景

氫能作為一種可持續的能源載體，因其在滿足全球碳中和目標方面的巨大潛力，近年來受到廣泛關注。堿性氫氣析出反應（HER）作為將間歇性的電力（如水電、太陽能和風能）轉化為綠色氫分子的經濟可行途徑，在工業規模的氫氣生產中具有重要應用前景。然而，堿性HER過程高度依賴pH值，且由于堿性電解質中質子活性較低，該反應的動力學在堿性環境中通常不利，導致堿性HER活性比酸性環境低兩個到三個數量級。因此，探索低成本且高效的催化劑成為提升堿性水電解氫氣生產效率的關鍵問題。

近年來，過渡金屬碳化物（如Mo和W）被認為是替代貴金屬鉑催化劑的有前景材料。由于金屬碳化物的內嵌碳原子使得其金屬具有與鉑相似的d帶電子結構，從而改善了氫的吸附行為，提高了催化性能。然而，過渡金屬碳化物在堿性電解質中的催化活性仍然遠低于理論預期，尤其是其表面氧化物終止層的存在和在堿性環境中的溶解問題，極大地限制了其應用。

成果簡介

為解決這一問題，中國科學院蘇州納米所崔義教授團隊在Nature Communications期刊上發表了題為“Termination-acidity tailoring of molybdenum carbides for alkaline hydrogen evolution reaction”的最新論文。

該團隊通過設計并制備了以鋁摻雜鉬氧化物（Al-MoO₂）終止的鉬碳化物（Mo₂C）催化劑，并通過表面科學技術驗證其在堿性環境中的性能。研究結果表明，Al3+摻雜的MoO₂層顯著改善了鉬碳化物催化劑的結構穩定性，并在堿性氫氣析出反應中表現出優異的催化性能。通過優化的形貌和光譜表征，研究人員發現Al-MoO₂@Mo₂C催化劑表面形成的-Al-OH-Mo-結構作為強布朗斯特酸位點，加速了堿性HER反應中的去質子化過程，顯著提高了氫氣析出反應的活性。

該團隊利用先進的計算和表征手段，進一步揭示了鉬碳化物催化劑在堿性電解質中所表現出的優異穩定性和高效性能。實驗結果表明，該催化劑在10 mA/cm2電流密度下具有接近零的起始電位、低過電位（40 mV）以及小的塔菲爾斜率（45 mV/dec），并在200小時的連續氫氣生產中表現出幾乎無降解的穩定性。這一研究為高效且低成本的催化劑設計提供了新思路，尤其是在水電解和其他能源轉化領域的應用中具有重要意義。

研究亮點

（1）實驗首次提出通過在鉬碳化物表面引入Al3+原子修飾氧化鉬終止層的方式，提升其在堿性電解質中的氫氣析出反應（HER）性能。研究通過表面科學技術構建了具有Al-MoO₂@Mo₂C結構的模型催化劑，驗證了這一修飾策略的可行性。

（2）實驗通過一系列形貌、光譜及DFT計算對AlP-MoO₂@Mo₂C催化劑進行了系統表征，得到了以下結果：

1) Al-MoO₂@Mo₂C模型催化劑在堿性條件下表現出近零的起始電位（onset potential）和低過電位（40 mV），以及小的塔菲爾斜率（45 mV/dec），顯著優于以往的過渡金屬碳化物和其他先進催化劑。

2) 該催化劑在10 mA/cm2的電流密度下具有超過200小時的穩定性，表明其在長期氫氣生產過程中的應用潛力。

3) 高分辨率的形貌和光譜表征揭示，Al3+引入的Al-OH-Mo結構在Al-MoO₂層內形成了強布朗斯特酸位點，這些酸位點有助于加速堿性氫氣析出反應中的去質子化動力學。

4) 通過密度泛函理論（DFT）計算，進一步預測了該催化劑在堿性環境中的氫氣析出反應活性，驗證了其優異的催化性能。

圖文解讀

圖 1：用于堿性氫氣析出反應的 Al-MoO₂@Mo₂C 模型催化劑。

圖 2：AlP-MoO₂@Mo₂C 材料的組成和形貌表征。

圖 3：AlP-MoO₂@Mo₂C 催化劑在 1.0 M KOH 電解質中的氫氣析出反應性能評估（pH = 14 ± 0.1，Rs = 3.4 ± 0.3，質量負載 = 2.83 mg/cm2，室溫 = 298 K）。

圖 4：揭示 Al-MoO₂@Mo₂C 材料結構穩健性的來源。

圖 5：多重高分辨率光譜表征推進了對 AlP-MoO₂@Mo₂C 催化劑增強堿性氫氣析出反應活性的理解。

圖 6：通過密度泛函理論（DFT）計算預測 AlP-MoO₂@Mo₂C 催化劑模型的堿性氫氣析出反應活性。

結論展望

總之，本文介紹了一種定制的鉬碳化物模型催化劑系統，用于驗證終止層酸性調節策略在改善堿性氫氣析出反應（HER）過程中的可行性。團隊通過簡單的水熱和碳化方法合成了具有增強堿性溶解抗性和表面酸性的AlP-MoO₂@Mo₂C復合催化劑。該AlP-MoO₂@Mo₂C復合催化劑在堿性電解質中表現出顯著的氫氣析出活性，具有接近零的起始電位、在10 mA/cm2電流密度下的低過電位（40 mV）和較小的塔菲爾斜率（45 mV/dec）。此外，AlP-MoO₂@Mo₂C復合催化劑催化的堿性氫氣析出反應能夠持續超過200小時。

活性和穩定性表現證明，通過采用AlP原子的終止層酸性調節工程，理論上預測的類似鉑（Pt）氫氣析出性能確實可以在金屬碳化物中實現。該研究為過渡金屬碳化物的合理終止層調節提供了一條有趣且有價值的路線，旨在推動在堿性電解質中實現高效穩定的氫氣析出過程。基于團隊的研究成果，這一可行的終止層酸性調節策略在替代貴金屬鉑催化劑進行高pH條件下的氫氣催化生產及其他領域中，具有廣泛的應用前景。

文獻信息

Chen, Z., Yang, M., Li, Y.?et al.?Termination-acidity tailoring of molybdenum carbides for alkaline hydrogen evolution reaction.?Nat Commun?16, 418 (2025).

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/01/10/387a5ef436/

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