鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）商業化的主要挑戰之一是實現高功率轉換效率（PCE）和足夠的穩定性。
因此，北京大學周歡萍教授和張艷鋒教授等人將晶圓級連續單層MoS2緩沖層通過轉移過程集成在鈣鈦礦層的頂部和底部，實現了高功率轉換效率（PCE）和足夠的穩定性。這些薄膜在物理上阻止了鈣鈦礦離子向載流子傳輸層的遷移，并通過強配位相互作用在化學上穩定了甲酰胺鉛碘化物相。有效的化學鈍化是由于Pb-S鍵的形成，而少數載流子則通過I型帶排列被阻擋。具有MoS2/鈣鈦礦/MoS2配置的平面p-i-n PSCs（0.074平方厘米）和模塊（9.6平方厘米）實現了高達26.2%（認證穩態PCE為25.9%）和22.8%的PCE。此外，這些設備表現出優異的濕熱（85°C和85%相對濕度）穩定性，在1200小時后PCE損失小于5%，并且在高溫（85°C）運行穩定性方面表現出色，在1200小時后PCE損失小于4%。
相關文章以“Wafer-scale monolayer MoS2?film integration for stable, efficient perovskite solar cells”為題發表在Science上。
鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）已經實現了超過26%的功率轉換效率（PCE），但由于其軟晶格結構和相對較弱的鍵，鹵化物鈣鈦礦在太陽能電池運行過程中容易降解。即使采用封裝來隔離水分和氧氣，鈣鈦礦在熱、光照射和電場等應力下的不穩定性仍然是實現商業化之前需要克服的關鍵障礙。具體來說，熱和光容易激活鈣鈦礦晶格內的離子缺陷，這些缺陷在電場下介導鈣鈦礦薄膜中嚴重的離子遷移。離子遷移會導致鈣鈦礦薄膜發生巨大變化，進而導致其他功能層進一步降解，這會惡化PSCs在長期運行中的性能。因此，減少離子遷移對于增強鈣鈦礦光伏（PVs）的長期穩定性至關重要。
大量的研究工作致力于抑制離子遷移。界面工程已成為一種可行的策略，通過鈍化可移動的帶電缺陷和消除離子遷移路徑，物理和/或化學地抑制離子遷移。鹵化物鹽、無機氧鹽、有機分子和聚合物是最常用的鈍化劑，它們與鈣鈦礦形成共價鍵、離子鍵或其他次級相互作用。這種化學相互作用將有效地鈍化負或正電荷缺陷，并顯著減少陽離子和陰離子的遷移，特別是碘離子。此外，各種連續的阻擋層，如石墨烯衍生物和MXenes，可以引入到鈣鈦礦的上表面或埋藏界面，以阻斷離子向載流子傳輸層（CTLs）的遷移路徑。鈍化劑通常只在界面局部起作用，而且由于阻擋層的電荷導電性差或帶隙寬，阻擋層也可能在一定程度上阻礙電荷載流子的傳輸。沉積在三維（3D）鈣鈦礦薄膜上的烷基銨鹵化物有潛力形成共形且連續的層，但可能會在光或熱下遭受結構維度轉變，這將導致界面重構和初始性能的喪失。
一種能夠充分阻斷離子遷移但又不妨礙載流子傳輸的穩定界面可以解決這些問題，即在理想情況下，在鈣鈦礦表面形成一個緊湊、超薄的緩沖層。沉積金屬氧化物和金屬氟化物等無機物質可以容納緊湊和超薄層的形成，但所需的物理氣相沉積方法會破壞鈣鈦礦或無法實現化學鈍化。因此，非破壞性地制造一個連續且緊湊的單層緩沖層以最終固定離子并最小化離子遷移通道仍然是一個挑戰。
作者在空穴傳輸層（HTL）/鈣鈦礦和鈣鈦礦/電子傳輸層（ETL）界面集成了晶圓級單層MoS?中間層。實驗表征和理論計算表明，晶圓級MoS?薄膜在物理上阻斷了鈣鈦礦向CTLs的離子遷移，同時通過強配位相互作用在化學上穩定了α相FAPbI3。MoS2中間層還通過Pb-S鍵提供了有效的化學鈍化，并通過I型帶排列阻擋了少數載流子。單層MoS?的原子薄度（<1 nm）克服了鈍化質量和串聯電阻之間的權衡，并最大化了PSCs的開路電壓（認證Vax=1.20 V）和填充因子（認證FF=84.3%）。
因此，作者在倒置PSCs中實現了認證穩態PCE為25.9%，在倒置鈣鈦礦小模塊（9.6 cm2）中PCE高達22.8%。此外，所得PSCs展現了出色的濕熱穩定性和運行穩定性。值得注意的是，具有MoS2/FAPbI3/MoS2配置的倒置PSCs在濕熱測試條件[85°C和85%相對濕度（RH）]下1200小時后保持了其初始PCE的>95%，并且在室溫（RT）下連續1太陽光照下最大功率點（MPP）跟蹤2000小時后效率幾乎沒有下降。目標器件展現了顯著的高溫運行穩定性，在85°C下MPP跟蹤1200小時后保持了其初始PCE的>96%。本文的研究通過界面工程將鹵化物鈣鈦礦和二維材料聯系起來，這不僅擴展了二維材料的應用，還為提高基于鈣鈦礦的光電子器件的性能提供了實際框架。
總的來說，晶圓級單層MoS?薄膜可以作為鈣鈦礦層頂部和底部的理想緩沖層，連續的晶圓級單層二維形態可以在物理上阻斷離子遷移，最終固定離子并最小化離子遷移通道，從而實現PSCs的出色穩定性。同時，鈣鈦礦與MoS?之間的強鍵合作用在化學上鈍化了鈣鈦礦的缺陷，從而減少了鈣鈦礦界面處載流子的非輻射復合，提高了器件效率。迄今為止，尚未有關于開發晶圓級單層無機二維薄膜以最小化鈣鈦礦基器件界面處離子遷移的報道。它利用了二維材料的卓越特性（例如，懸掛的自由表面、原子厚度和連續的二維形態），來制造高效且穩定的鹵化物PSCs。此外，這些發現將二維材料和軟晶格光電子材料聯系起來，用于異質結工程，這可以擴展到其他相關領域中高效且穩定器件的構建。
Huachao Zai?, Pengfei Yang?, Jie Su?, Ruiyang Yin?, Rundong Fan, Yuetong Wu, Xiao Zhu,Yue Ma, Tong Zhou, Wentao Zhou, Yu Zhang, Zijian Huang, Yiting Jiang, Nengxu Li, Yang Bai,Cheng Zhu, Zhaohui Huang, Jingjing Chang, Qi Chen, Yanfeng Zhang*, Huanping Zhou*,?Wafer-scale monolayer MoS2?film integration for stable, efficient perovskite solar cells, Science,
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