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研究背景

金屬配合物或納米簇中的氫化物通常被視為電子吸引基團。近期的幾篇報道表明，氫化物在調控金屬納米簇的結構、電子結構和反應性方面，能夠展現“電子供給”作用。然而，每個簇內所包含的氫化物數量通常僅限于一個或兩個。甚至目前尚未有理論或實驗的結構模型描述能夠將第三個電子供給氫化物包覆在同一簇實體中的情況。

成果簡介

在此，內蒙古大學能源材料化學研究院沈慧教授課題組、廈門大學鄭南峰院士、寧夏大學材料與新能源學院研究魏建宇等人合作在Science Advances期刊上發表了題為“Eight-electron Pt/Cu superatom encapsulating three “electron-donating” hydrides”的最新論文。他們提出了一種結構上精確的超原子納米簇，PtH₃Cu₂₃(iso-propyl-PhS)₁₈(PPH₃)₄（PtH₃Cu₂₃），該納米簇包含三個間隙電子供給氫化物。PtH₃Cu₂₃的分子結構描述了一個PtCu₁₂核心，核心內包含三個間隙氫化物，呈現出扭曲的抗立方八面體結構，外層由銅原子、硫醇和膦配體構成。碩士二年級研究生阿藝莎為本文的第一作者。

密度泛函理論計算表明，PtH₃Cu₂₃中的三個氫化物通過提供其價電子參與了簇的超原子電子計數，達到了八個自由電子。因此，該簇代表了一種罕見的包含鉑的銅氫化物超原子，其具有八個自由電子。

研究亮點

1. 實驗首次合成了PtH₃Cu₂₃納米簇，得到了一個包含三個電子供給氫化物的八電子超原子銅納米簇。該簇具有PtCu₁₂核心，并封裝了三個間隙氫化物，結構上表現為扭曲的抗立方八面體。

2. 實驗通過簡單的還原反應合成了PtH₃Cu₂₃納米簇，其中采用了在硫醇配體存在下還原Pt和Cu鹽的方法。實驗通過X射線單晶衍射（SCXRD）確定了其分子結構，并通過高分辨率電噴霧質譜（HR-ESI-MS）確認了其組成。結果顯示，PtH₃Cu₂₃的整體結構是準四面體，PtH₃異質結構被封裝在Cu₁₂核心的中心。

3. 實驗通過密度泛函理論（DFT）計算，揭示了三個氫化物的電子供給作用。計算結果表明，這三個氫化物貢獻了它們的價電子，令簇的超原子電子計數總和為八，從而使得該納米簇成為一個包含三個電子供給氫化物的超原子。

4. 實驗結果表明，PtH₃Cu₂₃納米簇的合成和結構特征具有顯著創新性。該簇表現出明顯不同于先前報道的單氫化物或雙氫化物的金屬簇，尤其是在銅氫化物納米簇的研究中，填充多個電子供給氫化物的超原子結構是首次實現。這一發現為研究銅氫化物納米簇的結構和性能開辟了新的方向。

圖文解讀

圖1. PtH₃Cu₂₃和PtD3Cu₂₃納米簇在二氯甲烷溶液中溶解后，在正模式下測得的電噴霧質譜（ESI-MS）圖譜。

圖2. PtH₃Cu₂₃的整體分子結構。

圖3. PtH₃Cu₂₃納米簇的結構解析。

圖4. PtH₃Cu₂₃(SMe)18(PMe3)4的Kohn-Sham分子軌道圖。

圖5. 八電子超原子[PtH₃Cu₁₂]7+核心中[PtH₃Cu₁₂]7+和[H]3片段之間的簡化相互作用分子軌道圖（C3對稱性）。

結論展望

研究表明，三氫化物的封裝不僅能顯著影響簇的電子結構，還能通過形成強烈的Pt-H相互作用，進一步調節超原子電子計數，從而實現具有八電子的閉殼結構。這一發現突破了傳統上氫化物作為電子吸引體的觀點，揭示了氫化物在某些條件下能夠作為電子供體，參與金屬簇的電子結構構建。其次，研究還指出，隨著氫化物數量的增加，簇的結構將發生顯著變化，尤其是從二十面體M12核到抗立方八面體Cu₁₂核的結構轉變，表明封裝更多氫化物的超原子簇具有新的結構演化規律。這為構建高核數、具有更高魔數電子的銅金屬簇提供了理論依據。此外，本文為金屬氫化物超原子簇的合成提供了新的思路，推動了這一領域在合成和結構設計上的發展，并為未來研究提供了探索更多電子供給氫化物封裝可能性的動力。

文獻信息

Ayisha He et al. ,Eight-electron Pt/Cu superatom encapsulating three “electron-donating” hydrides.Sci. Adv.11,eads4488(2025).

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