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研究背景

金屬有機籠（MOFs）是由金屬離子或金屬簇與有機配體通過配位鍵連接而成的多面體結構，因其獨特的結構和可調(diào)控的孔隙性質(zhì)，在氣體儲存、分子篩分、催化等領域展現(xiàn)了重要應用潛力。然而，傳統(tǒng)的金屬有機籠通常由剛性結構單元構成，這使得它們在客體分子的結合過程中缺乏足夠的靈活性，限制了其適應性和多樣性。這一問題成為金屬有機籠研究中的一個主要挑戰(zhàn)，尤其是在需要高度適應性和多功能性的應用場合。

為了解決這一問題，近年來，科學家們提出了通過設計具備構象柔性的金屬有機籠來增強其適應性和可調(diào)性。例如，通過引入可變的組裝單元、靈活的配體或幾何上可調(diào)的框架，研究者們在一定程度上提高了金屬有機籠的靈活性，但仍面臨如何在保持結構穩(wěn)定性的同時實現(xiàn)較大范圍的構象變化的困難。

成果簡介

為此，劍橋大學Jonathan R. Nitschke 團隊在“Nature Chemistry”期刊上發(fā)表了題為“A pseudo-cubic metal–organic cage with conformationally switchable faces for dynamically adaptive guest encapsulation”的最新論文。

研究人員提出了一個新的設計思路，即合成具有內(nèi)外面切換特性的偽立方金屬有機籠。該籠子通過引入具有非平面結構的四胺子組件，能夠在不同大小的客體分子結合時動態(tài)地調(diào)整腔體的大小和形狀，從而展現(xiàn)出較強的適應性。這一創(chuàng)新性的設計不僅解決了金屬有機籠在客體結合過程中存在的靈活性不足問題，還避免了形成配位聚合物的情況，為金屬有機籠的適應性研究開辟了新方向。研究結果表明，該偽立方籠能夠有效地容納不同大小的客體分子，并且通過構象翻轉(zhuǎn)來優(yōu)化客體的封裝效果。

研究亮點

（1）實驗首次合成了一種具有構象適應性的金屬有機籠（籠子1），其具有偽立方結構，能夠通過籠面從內(nèi)（endo）和外（exo）狀態(tài)之間切換，動態(tài)調(diào)整腔體體積，以適應不同大小的客體分子。

（2）實驗通過合成并表征籠子1的單晶結構，揭示了其具備構象適應性的特性。此外，通過一系列的質(zhì)譜和NMR分析，展示了籠子1在結合不同客體時，腔體體積如何隨著客體大小的增大而逐步增大，且在此過程中，籠子的面發(fā)生了從內(nèi)到外的構象翻轉(zhuǎn)。

（3）實驗通過NOESY譜圖分析，進一步揭示了主客體復合物中，籠子1在結合客體后的構象變化，驗證了籠子1在客體結合時的適應性調(diào)整機制。

圖文解讀

圖1：籠子1的制備與表征

圖2：籠子1的單晶結構

圖3：本研究中使用的客體分子的范圍，所有客體均表現(xiàn)出與1的1:1結合

圖4：1的主客體復合物的一維（1D）NOESY譜圖，顯示了客體結合后主分子的構象變化

圖5：質(zhì)譜和NMR揭示了籠子1在結合逐漸增大的客體時如何以離散增量增大其大小

圖6：籠子1可能的構象示意圖

結論展望

本文通過引入2,6-萘基旋轉(zhuǎn)支架，使得籠子的面能夠在內(nèi)外（endo/exo）構象之間切換，成功地解決了傳統(tǒng)金屬有機籠在客體結合過程中缺乏靈活性的問題。

這種構象可切換的設計不僅增強了籠子的適應性，使其能夠容納不同大小和形狀的客體分子，還通過面重配置實現(xiàn)了腔體體積的精確調(diào)節(jié)，提供了多種可訪問的腔體狀態(tài)。該研究展示了構象柔性和結構穩(wěn)定性的結合，推動了金屬有機籠設計的進一步發(fā)展，特別是在分子識別和主客體化學中的應用。

未來，類似的構象可切換設計可能在不同類型的金屬有機籠中得到推廣，為分子受體的多樣性和應用潛力開辟了新的道路。此類創(chuàng)新方法為設計具有高度適應性的智能材料提供了寶貴的思路，拓寬了金屬有機籠在化學凈化、分子篩分以及催化等領域的應用前景。

文獻信息

Xu, H., Ronson, T.K., Heard, A.W. et al. A pseudo-cubic metal–organic cage with conformationally switchable faces for dynamically adaptive guest encapsulation. Nat. Chem. (2025).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/01/13/aa993e7091/

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