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?電催化！湖大「國家優青」鄒雨芹，AM！

電催化α-酮酸和氮氧化物(如NO₃^–、NO₂^–和NO)通過C-N偶聯合成α-氨基酸由于其反應條件溫和、反應參數可控和原子經濟性，已成為一種有前途的策略。但是，盡管電催化合成α-氨基酸的研究取得了很大進展，但α-氨基酸的選擇性和收率仍然不盡人意。

電催化合成α-氨基酸過程涉及到兩個關鍵步驟：羥胺(NH₂OH)的生成和肟的快速轉化。然而，電催化NO₃^–還原反應(NO₃^–RR)復雜的路徑限制了NH₂OH的生產。同時，中間體肟在酸性電解質中進行水解，產生α-酮酸和NH₂OH并降低氨基酸產率。因此，解決上述問題的關鍵就是開發有效的電催化劑來獲得高的NH₂OH產率和快速的肟電還原。

近日，湖南大學鄒雨芹課題組采用有氧缺陷的TiO₂負載原子分散Fe電催化劑(_adFe-TiO_x/Ti)，實現了α-氨基酸的高效電催化合成。實驗結果表明，在含乙醛酸(GA)和NaNO₃的電解質中和-0.7 V_RHE條件下，引入_adFe位點和氧空位(O_V)顯著提高了電催化偶聯活性，_adFe-TiO_x/Ti (214.8 mA cm^-2)的電流密度是TiO₂/Ti (42.6 mA cm^-2)的5.0倍。同時，_adFe-TiO_x/Ti上GA轉化率為100%，甘氨酸生產速率和選擇性分別為236.1 μmol h^-1和80.2%。

此外，該催化劑經過連續10個循環反應后，甘氨酸產率僅下降4.6%，穩定性測量后催化劑的表面的化學成份和化學狀態基本沒變，顯示出優異的穩定性。

電化學實驗和理論計算表明，原子分散的Fe (_adFe)中心和氧空位(O_V)增強了乙醛酸(GA)、乙醛肟(GO)和硝酸鹽(NO₃^–)的吸附；同時，_adFe位點進一步促進了NO₃^–轉化為羥胺(NH₂OH)過程中H₂NO*→H₂NOH*的步驟，以及GO還原為甘氨酸過程中NH-CH₂-COOH*→NH₂-CH₂-COOH*的步驟。

基于原位SR-FTIR光譜和DEMS分析，推斷出電催化甘氨酸合成途徑：首先在催化劑表面發生NO₃^–電化學還原生成NH₂OH，然后電極表面吸附的GA與NH₂OH迅速結合生成GO，再經電化學加氫生成甘氨酸。另外，研究人員利用_adFe-TiO_x/Ti成功地合成了另外六種α-氨基酸，展示了其在電合成α-氨基酸中的通用性。

Highly efficient synthesis of α-amino acids via electrocatalytic C-N coupling reaction over an atomically dispersed iron loaded defective TiO₂. Advanced Materials, 2024

?電催化！湖大「國家優青」鄒雨芹，AM！

鄒雨芹，湖南大學教授。圍繞有機分子電催化轉化研究，以第一/通訊作者(含共同)發表SCI論文多篇，包括Nature Catal.、JACS、Angew.、AM、Chem和Nature Commun.等ESI高被引論文。主持國家自然科學基金優秀青年、國家重點研發計劃課題、湖南省重點研發“揭榜掛帥”課題等項目。獲評科睿唯安全球高被引科學家、湖南省自然科學二等獎(1/4)、湖南省自然科學一等獎(3/6)、湖南省化學化工學會青年化學化工獎等。兼任《Chinese Journal of Catalysis》、《Chinese Chemical Letters》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》、《Smart Molecules》青年編委等學術職務。

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