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鋰金屬負極具有高容量和低電位的特點，比商用石墨負極具有更高的能量密度。然而，低溫鋰金屬電池存在枝晶形成和死鋰的問題，這是由于熔劑的鋰行為不均勻以及巨大的溶解/擴散障礙造成的，從而導致壽命短和安全問題。

在此，廣西大學劉美男、中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所王健等人通過在多孔金屬有機框架（MOFs）上修飾極性化學基團，展示了一種通過產生豐富活性位點來調節Li脫溶/擴散行為的電子離域策略。

理論模擬、電化學分析、原位光譜、電子顯微鏡和飛行時間二次離子質譜綜合表明，脫溶的篩分動力學不僅依賴于孔徑形態，而且受─NH₂⁺極性化學基團的顯著影響，降低了實現非枝晶和光滑的鋰金屬鍍層的能量障礙。

基于此，電池可實現2000小時的長壽命和更高的平均庫侖效率。NH₂-MIL-125在負正負比3.3的情況下，即使在- 20°C下，在0.33℃下也能保持97.0%的高容量。

圖1. NH₂-MIL-125/Cu@Li對稱電池性能

總之，該工作利用極性NH₂基團在MOF修飾Cu的協同篩分作用，實現了一種電子離域和產生更多活性位點來調節Li脫溶和Li原子擴散過程中的Li行為的策略。具體而言，揭示了在室溫和低溫條件下，─NH₂⁺極性基團在將溶劑分子從Li中排出以降低脫溶能壘以及向陰離子注入電子以形成間相方面的關鍵作用。

基于此，優化后的對稱電池壽命可達2000 h，且不形成任何枝晶，是裸Cu系統壽命的4倍。此外，在較低的N/P比為3.3的情況下，含NH₂-MIL-125的電池在0°C下循環300次時，容量保持率高達90.5%。因此，該工作提出的策略可以擴展到其他金屬電池系統，通過調整分子結構來提高界面擴散動力學。

圖2. NH₂-MIL-125/Cu@Li電極的全電池性能

Low-Temperature Lithium Metal Batteries Achieved by Synergistically Enhanced Screening Li+ Desolvation Kinetics, Advanced Materials 2024?

劉美男，副研究員，碩士生導師。2009年于大連理工大學化學工藝專業獲得博士學位。2010-2013年在澳大利亞昆士蘭科技大學物理、化學、機械工程學院做博士后研究工作。2013年3月加入蘇州納米所國際實驗室二維材料與電化學儲能器件課題組，研究方向為功能納米材料的可控制備及其在電化學能源轉化及存儲方面的應用。

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