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細(xì)胞表現(xiàn)出一系列由動力蛋白通過催化作用產(chǎn)生的機(jī)械活動。

這就提出了一個基本問題：化學(xué)反應(yīng)的加速，如何使反應(yīng)釋放的能量被分子催化劑轉(zhuǎn)導(dǎo)（從而完成功）。

在此，來自法國斯特拉斯堡大學(xué)和法國研究中心的Nicolas Giuseppone&英國曼徹斯特大學(xué)和華東師范大學(xué)的David A. Leigh等研究者展示了在人工催化驅(qū)動分子馬達(dá)定向旋轉(zhuǎn)的驅(qū)動下，交聯(lián)聚合物凝膠的動力收縮和動力再膨脹，從而在分子水平上將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為機(jī)械能。相關(guān)論文以題為“Transducing chemical energy through catalysis by an artificial molecular motor”于2025年01月15日發(fā)表在Nature上。

幾乎所有的生物分子馬達(dá)都是催化劑。

它們通過催化燃料轉(zhuǎn)化為廢物的反應(yīng)（通常是腺苷三磷酸（ATP）加水生成腺苷二磷酸（ADP）和無機(jī)磷酸），將能量轉(zhuǎn)化為細(xì)胞所需的多種任務(wù)所需的動力，包括運(yùn)輸、合成和力的產(chǎn)生。

經(jīng)過進(jìn)化，馬達(dá)蛋白變得極為復(fù)雜，這使得回答催化作用如何將加速反應(yīng)的能量轉(zhuǎn)化為運(yùn)動這一基本問題變得困難。

盡管在肌球蛋白（一種肌肉中的力生成馬達(dá)蛋白）機(jī)制中發(fā)生了大幅度的粘彈性構(gòu)象變化（稱為動力沖程），但分子機(jī)器是否需要動力沖程來產(chǎn)生力仍存在爭議。

人工分子馬達(dá)和泵可為分子層級運(yùn)動的動力機(jī)制提供見解。分子機(jī)器已經(jīng)與其他組件結(jié)合來執(zhí)行任務(wù)，例如利用光驅(qū)動旋轉(zhuǎn)馬達(dá)實(shí)現(xiàn)凝膠的收縮。

然而，利用催化驅(qū)動的人工分子馬達(dá)（馬達(dá)蛋白的合成類似物）進(jìn)行機(jī)械作業(yè)的嘗試仍未實(shí)現(xiàn)。

最近，有研究報道了一種通過有機(jī)催化燃料轉(zhuǎn)化為廢物反應(yīng)運(yùn)作的聯(lián)芳基分子旋轉(zhuǎn)馬達(dá)。該馬達(dá)分子催化碳二亞胺轉(zhuǎn)化為尿素的燃料反應(yīng)，過程中暫時形成酐，使馬達(dá)能夠在二酸狀態(tài)下以不同的構(gòu)象動力學(xué)進(jìn)行運(yùn)動。

通過引入手性碳二亞胺和手性水解促進(jìn)劑，在化學(xué)機(jī)械循環(huán)中引入動力學(xué)不對稱性，從而實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)子圍繞定子的連續(xù)方向性偏置360°旋轉(zhuǎn)。研究者探索了這種結(jié)構(gòu)簡單的催化驅(qū)動旋轉(zhuǎn)馬達(dá)是否能夠被結(jié)合到軟物質(zhì)基質(zhì)中，通過馬達(dá)分子的催化作用（圖1c）將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為機(jī)械作業(yè)（圖1b）。

馬達(dá)分子1（圖1a）是先前報道的旋轉(zhuǎn)馬達(dá)的類似物，其定子4-和5-位以及轉(zhuǎn)子3-和4-位延伸了末端炔基，能夠通過銅介導(dǎo)的疊氮–炔點(diǎn)擊環(huán)加成與末端疊氮聚合物結(jié)合。

在4-二甲氨基吡啶（DMAP）存在下，為馬達(dá)1添加二異丙基碳二亞胺（DIC）作為燃料后，觀察到暫時的酐形成，這表明馬達(dá)化學(xué)機(jī)械循環(huán)中的關(guān)鍵“酸–酐–酸”化學(xué)轉(zhuǎn)變不受額外功能化的影響。

在本文中，研究者展示了在人工催化驅(qū)動分子馬達(dá)定向旋轉(zhuǎn)的驅(qū)動下，交聯(lián)聚合物凝膠的動力收縮和動力再膨脹，從而在分子水平上將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為機(jī)械能。

轉(zhuǎn)子圍繞催化驅(qū)動電機(jī)定子連續(xù)360°旋轉(zhuǎn)，凝膠聚合物框架中的分子將交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的聚合物鏈纏繞在一起。這逐漸增加了扭動和纏結(jié)，導(dǎo)致凝膠宏觀收縮到大約原來體積的70%。

隨后，另一種對映體充注系統(tǒng)的加入，可使馬達(dá)分子向相反方向轉(zhuǎn)動，解開纏結(jié)，使凝膠重新膨脹。在新的方向上持續(xù)的強(qiáng)力扭轉(zhuǎn)使凝膠重新收縮。

除了驅(qū)動外，凝膠中的馬達(dá)分子旋轉(zhuǎn)還會產(chǎn)生其他化學(xué)和物理結(jié)果，包括楊氏模量和儲存模量的變化——后者與馬達(dá)旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致的鏈交叉增加成正比。

合成有機(jī)催化劑在負(fù)載下做功的實(shí)驗(yàn)演示及其能量轉(zhuǎn)換機(jī)制，為圍繞生物馬達(dá)產(chǎn)生力的機(jī)制和人工分子納米技術(shù)的設(shè)計原則的爭論提供了信息。

圖1 聚合物凝膠的收縮與共價嵌入，化學(xué)燃料分子馬達(dá)。

圖2 凝膠-1在化學(xué)加注下的宏觀收縮。

圖3 凝膠-1在化學(xué)燃料收縮和隨后的化學(xué)燃料再膨脹前后的流變學(xué)和原子力顯微鏡比較。

圖4 化學(xué)燃料膨脹–燃料收縮凝膠樣品的再收縮。

當(dāng)前用于驅(qū)動的人工化學(xué)（如pH）響應(yīng)凝膠和聚合物通過切換操作。相比之下，凝膠-1中的馬達(dá)–分子單元通過激發(fā)基態(tài)構(gòu)象變化的動力學(xué)偏壓來產(chǎn)生動力，從而實(shí)現(xiàn)動力學(xué)不對稱，這與生物馬達(dá)分子中發(fā)現(xiàn)的催化驅(qū)動信息棘輪機(jī)制相同。

這樣做，工作就積累起來了；電機(jī)的每一圈都逐漸增加所產(chǎn)生的力和所做的功。這與切換有本質(zhì)上的不同，在切換中，通過改變開關(guān)狀態(tài)所做的任何工作都可以在一個完整的運(yùn)行周期中撤消。

凝膠-1的力量產(chǎn)生和工作讓人想起肌球蛋白II，它是大多數(shù)動物細(xì)胞中為肌肉收縮提供動力的馬達(dá)蛋白（盡管凝膠-1是通過旋轉(zhuǎn)而不是線性分子水平的動力學(xué)起作用的）。

肌球蛋白II是一種分子量為450 kD的六聚體蛋白，而凝膠-1中的每個有機(jī)催化運(yùn)動單元僅由17個非氫原子組成。

然而，在這兩種情況下，催化作用都會產(chǎn)生力，催化劑也會做功，將催化反應(yīng)的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為機(jī)械能和彈性能存儲（圖1b）。

合成馬達(dá)系統(tǒng)的簡單性意味著化學(xué)機(jī)械機(jī)制，通過它發(fā)生是明顯的。由于棘輪循環(huán)的兩個關(guān)鍵構(gòu)象變化發(fā)生在對映體對映體(+)-1和(-)-1之間；(+)-1′和(-)-1′)，沒有動力沖程。

通過動力學(xué)不對稱，化學(xué)能轉(zhuǎn)換對負(fù)載工作的實(shí)驗(yàn)演示提供了一個極簡的機(jī)械說明，催化驅(qū)動的分子馬達(dá)可以從混沌中提取秩序。

參考文獻(xiàn)

Wang, PL., Borsley, S., Power, M.J.et al.?Transducing chemical energy through catalysis by an artificial molecular motor.?Nature?637, 594–600 (2025).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/01/16/49fabc7ed7/

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