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甲脒三碘化鉛（FAPbI₃）被認為是高性能單結太陽能電池最有希望的組成材料。然而，非合金化的α-FAPbI₃相對于光惰性的δ相是亞穩態的。

在此，北京大學周歡萍教授等人開發了一種動力學調制策略，通過共生成的揮發性碘插層和脫層輔助制備高質量且穩定的非合金化α-FAPbI₃薄膜。碘的插層促進了角共享Pb-I框架構建塊的形成，并降低了α-FAPbI₃形成的動力學障礙，而碘的脫層則改善了最終鈣鈦礦薄膜的質量，包括組成純度和整體均勻性。基于這種非合金化α-FAPbI₃（不含其他外在組成離子）的太陽能電池實現了超過24%的光電轉換效率。這些設備還表現出出色的耐久性，在85°±5°C的光照下運行超過1100小時后，仍保持其原始光電轉換效率的99%。

相關文章以“Nonalloyed α-FAPbI₃ formamidinium lead triiodide solar cells through iodine intercalation”為題發表在Science上。這也是周歡萍教授時隔一周再發Science！（）

研究背景

鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）已展現出卓越的光電轉換效率（PCE）和低制造成本，但PSCs的長期穩定性不佳阻礙了其商業化。添加劑工程、界面工程和傳輸層設計已將PSCs的運行壽命延長至數千小時，但混合鈣鈦礦吸光劑的固有不穩定性仍是其全面商業部署的主要障礙。甲脒三碘化鉛（FAPbI₃）被認為是單結PSCs最有競爭力的吸光劑，但其存在復雜的結晶動力學和熱力學亞穩態問題，制備非合金化且高質量的α-FAPbI₃鈣鈦礦薄膜一直是個難題。挑戰包括α-FAPbI₃相較于非光活性的δ-FAPbI₃具有較高的成核障礙、FAI的質量傳輸限制，以及與α相降解相關的對濕氣的敏感性，這通常會導致薄膜晶體質量低和穩定性差。

通過動力學調制鈣鈦礦結晶過程可以有效緩解這些問題。這可以通過銨陽離子合金化（如甲基銨（MA⁺）、噻吩甲基銨（TMA⁺）和丙基銨（PA⁺））和鹵素或擬鹵素摻雜（如Cl?、硫氰酸根（SCN?）和醋酸根（Ac?））以及使用具有合適晶格結構的籽晶來模板化生長（如二維鈣鈦礦）來實現。然而，這些方法通常會通過殘留的組成添加劑在FAPbI?中引入額外的不穩定性因素，可能會導致陽離子–陰離子分離（例如，FA?/MA?、I?/Cl?）、熱分解（如MA?），甚至FA?與路易斯堿（如銨基團）之間的親核反應。此外，用于通過緩解晶格應變來制備純α-FAPbI₃的制造技術（如溶劑退火、濕氣誘導的相變和紅外熱退火）與合金化鈣鈦礦相比可能表現出不盡人意的性能，可能是因為它們的薄膜質量較差。

主要內容

本文通過一種碘插層–脫層策略來制備高質量、非合金化的α-FAPbI₃鈣鈦礦薄膜。共生成的揮發性添加劑碘（I₂）通過與碘離子反應形成多碘化物（如I₃^–），特別是鈣鈦礦–碘復合物中間體，從而改變了反應路徑。這些中間體為α-FAPbI?鈣鈦礦的形成提供了足夠的角共享Pb–I框架構建塊，并降低了反應活化能。在退火過程中，碘可以從最終薄膜中逸出，不留殘留添加劑，從而獲得均勻性和晶體質量增強的薄膜。采用這種非合金化α-FAPbI?的太陽能電池PCEs > 24%。此外，改進的PSCs展現出出色的運行穩定性，在運行1180小時（100 mW cm^-2，85°C）后仍保持其初始PCE的99%。這項研究突出了非合金化FAPbI?（不含其他離子如MA?、Cs?、Br?和SCN?）對于鈣鈦礦材料固有穩定性的重要性，并闡明了碘化學如何動態調制亞穩態鈣鈦礦以及其他具有軟離子晶格的光電子材料的形成路徑。

圖1：非合金α-FAPbI₃碘介導形成的設計原理和概念驗證。

圖2：碘介導的FAPbI₃薄膜形成機制。

圖3：薄膜質量和穩定性。

圖4：器件性能。

總的來說，本文展示了一種通過共生揮發性碘插層和脫層來調節結晶動力學的策略，從而制備出高質量且穩定的非合金化α-FAPbI₃鈣鈦礦薄膜。I₂和形成的多碘化物有助于角共享的碘化鉛框架的成核，有效降低了α-FAPbI₃形成的動力學障礙。并且，在退火過程中碘的完全升華確保了最終鈣鈦礦薄膜在組成純度和整體均勻性方面的質量?；谒玫姆呛辖鸹?/span>α-FAPbI₃吸光劑，最佳太陽能電池實現了24.1%的光電轉換效率（PCE）。值得注意的是，優化后的設備展現出改善的長期穩定性，在85°C下，以100 mW cm^-2的光照進行最大功率點（MPP）跟蹤，運行1180小時后，初始效率僅損失約1%。

文獻信息

Yu Zhang?, Yanrun Chen?, Guilin Liu, Yuetong Wu, Zhenyu Guo, Rundong Fan, Kailin Li,?Huifen Liu, Yepin Zhao, Tim Kodalle, Yihua Chen, Cheng Zhu, Yang Bai, Qi Chen, Huanping Zhou*,?Nonalloyed α-FAPbI₃ formamidinium lead triiodide solar cells through iodine intercalation, Science,

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