反應中間體的吸附能量之間的通用線性縮放關系限制了多步驟催化反應中催化劑的性能。

2025年2月3日，新加披南洋理工大學陳鵬教授、香港城市大學劉彬教授、南方科技大學王陽剛副教授在Nature Communications發表了題為《Breaking linear scaling relationships in oxygen evolution via dynamic structural regulation of active sites》的論文。?Zheye Zhang、Hongyan Zhao、Shibo Xi為論文共同第一作者，陳鵬教授、劉彬教授、王陽剛副教授為論文共同通訊作者。

陳鵬，新加坡南洋理工大學教授，英國皇家化學學會會士，于2002年在密蘇里大學哥倫比亞分校獲得博士學位，隨后，他在哈佛大學從事博士后研究。2005年，陳博士加入新加披南洋理工大學，擔任助理教授。現任化學與生物醫學工程學院正教授。

陳博士致力于生物學、納米材料和工程學的交叉領域，努力開發新的納米技術來解決未解決的問題。

劉彬教授分別于2002年和2004年在新加坡國立大學獲得工學學士和工學碩士學位，并于2011年在美國明尼蘇達大學獲得博士學位。在美國加州大學伯克利分校從事博士后一年后，他于2012年加入南洋理工大學擔任助理教授，并于2017年晉升為副教授。2023年，劉教授加入香港城市大學擔任教授。

他的研究重點是光（電）催化和原位/原位表征。

王陽剛，副教授，博士生導師, 國家優青（2020）。2014年博士畢業于清華大學，師從李雋教授。2014年至2018年先后在美國西北太平洋國家實驗室以及德國馬普Frtiz Haber研究所從事博士后研究。2018年起，加入南方科技大學開展研究工作。

他長期從事動態催化理論與機制研究，重點關注能源與環境相關的復雜催化過程如電催化、生物質催化的動態機制，在動態單原子催化、金屬載體動態相互作用以及電催化動態模擬方面取得了系列創新性成果。

在這里，作者展示了通過活性位點的動態結構調節，打破了電化學析氧反應（OER）中的線性比例關系。作者通過原位電化學激活構建了一種Ni-Fe₂分子催化劑，其能夠表現出顯著的本征OER活性。

理論計算和電動研究表明，由分子內質子轉移驅動的Ni-Adsorbate配位的動態演化可以有效地改變相鄰Fe活性中心的電子結構。這種動態的雙位點協同作用同時降低了與O-H鍵斷裂和O-O鍵形成的自由能變化，從而破壞了OER中固有的比例關系。

本研究不僅推動了分子水氧化催化劑的發展，還為打破多中間體參與催化反應中的線性比例關系提供了新的范式。

圖1：動態OER機制的理論計算

圖2：OER性能

圖3：電動力學研究

綜上，作者通過構建Ni-Fe₂分子復合催化劑，打破了電化學OER中的線性比例關系。通過原位電化學激活和理論計算，揭示了Ni位點的動態演變能夠調節相鄰Fe活性中心的電子結構，從而同時降低O-H鍵斷裂和O-O鍵形成的自由能。

這種動態雙位點協同機制不僅顯著提高了催化劑的OER性能，還為設計高性能OER催化劑提供了新的思路。未來的研究可以進一步探索這種動態結構調控策略在其他多步催化反應中的應用，為開發新型高效催化劑提供理論支持。

Zhang, Z., Zhao, H., Xi, S. et al. Breaking linear scaling relationships in oxygen evolution via dynamic structural regulation of active sites.?Nat. Commun., (2025).