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她,浙師大「國家杰青」,攜手特聘教授,新發Nature子刊!

氫溢流現象通常涉及到負載金屬催化劑上的氫化反應,但在分子催化劑上很少報道。
2025年2月4日,浙江師范大學楊啟華教授王茂弟教授Nature Communications上發表題為《Important role of H2?spillover in asymmetric hydrogenation of quinolines in hybrid systems》的研究論文,任亦起為論文第一作者,楊啟華教授王茂弟教授為論文共同通訊作者。
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楊啟華,浙江師范大學教授,博士生導師,國家杰青(2013)。1991年本科畢業于煙臺師范學院(現魯東大學),1997年于東北師范大學獲博士學位。1997年-2003年曾先后在大連化學物理研究所、法國LOCOMS實驗室和日本豐田中央研究院進行博士后研究;2003年起任中國科學院大連化學物理研究所研究員、課題組長;2022年調入浙江師范大學工作。
楊啟華教授致力于有機–無機雜化多孔催化材料創制的基礎研究,主要研究興趣包括:新型多孔材料的可控制備及催化應用;多相催化、多相手性催化;光催化、電催化。
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王茂弟,浙江師范大學雙龍學者特聘教授。2018年本科畢業于中國海洋大學,2023年于中國科學院大學獲博士學位。2023年至今任浙江師范大學。其研究方向包括負載金屬催化劑在選擇性加氫反應中的應用;輔酶再生;均多相協同催化。
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在本文中,作者以喹啉的不對稱氫化反應作為模型,報道了氫溢流在均相氫化中的重要作用。在Ni/TiO2的存在下,TsDPEN-Rh-Cp*-Cl催化劑上的喹啉轉化率明顯提高了2.1倍,而ee值保持不變。
機理研究表明,Ni/TiO2主要作為H2解離位點,TsDPEN-Rh-Cp*-Cl是控制產物對映選擇性的活性位點,氫溢流在均相和非均相混合體系中充當兩種催化劑之間的橋梁。
氫溢流使得非均相催化劑和均相有機金屬配合物能夠協同作用,打破了均相催化與非均相相催化的界限。
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圖1:Ni/TiO2和TsDPEN-Rh-Cp*-Cl在喹哪啶氫化反應中的協同作用
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圖2:混合體系中H*轉移的研究
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圖3:可能的機制
本研究通過實驗和理論分析,揭示了氫溢流在喹啉不對稱氫化中的重要作用。研究結果表明,氫溢流可以有效連接多相催化劑和均相催化劑,實現兩者的協同作用。這種協同效應不僅顯著提高了反應的活性,還保持了較高的對映選擇性。
該研究為設計新型高效不對稱氫化催化劑提供了理論依據和實驗支持,也為未來開發更高效的催化體系提供了新的方向。
Ren, Y., Liu, X., Liu, J. et al. Important role of H2?spillover in asymmetric hydrogenation of quinolines in hybrid systems.?Nat. Commun., (2025).

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