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由于電催化過程中氣體和電解液會發(fā)生劇烈的相互作用，為電催化CO₂還原反應(yīng)（eCO₂RR）創(chuàng)造和維持一個有利的微環(huán)境非常具有挑戰(zhàn)性。

2025年1月24日，溫州大學(xué)王舜教授和呂晶晶教授、蘇州大學(xué)程濤聯(lián)合香港城市大學(xué)王昕在國際頂級期刊Nature Communications發(fā)表題為《Microenvironment engineering by targeted delivery of Ag nanoparticles for boosting electrocatalytic CO₂ reduction reaction》的研究論文，徐婷、楊昊和陸天睿為論文共同第一作者，呂晶晶教授、王舜教授、程濤和王昕為論文共同通訊作者。

呂晶晶，溫州大學(xué)教授。2015年在浙江師范大學(xué)獲碩士學(xué)位，師從王愛軍教授和馮九菊教授，2020年在南京大學(xué)獲博士學(xué)位，期間由南京大學(xué)和美國特拉華大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)，師從朱俊杰教授和Feng Jiao教授。

呂晶晶教授主要從事電催化能源轉(zhuǎn)化方向的科學(xué)研究，具體包括先進電催化劑的設(shè)計和制備、電解池裝置的開發(fā)與制作、電催化機理的模型構(gòu)建等。

王舜，溫州大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，溫州大學(xué)副校長。國家百千萬人才工程人選，國家有突出貢獻中青年專家，英國皇家化學(xué)會會士，中國電化學(xué)委員會委員。

王舜教授長期致力于面向高效能量儲存與轉(zhuǎn)化的碳基和碲基三維（3D）超結(jié)構(gòu)納米材料的原創(chuàng)性設(shè)計、制備、多尺度結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系的基礎(chǔ)科學(xué)研究和應(yīng)用探索，研究領(lǐng)域包括：碳基催化材料、碳基儲能材料、碳基柔性電子材料、碲基光-熱-電轉(zhuǎn)換材料等。

在本文中，為提高eCO₂RR的性能，作者開發(fā)了一種獨特的合成方法，該方法采用預(yù)涂前驅(qū)體的原位還原在氣體擴散層（GDL）內(nèi)產(chǎn)生活化的銀納米顆粒（Ag NPs），由此獲得的Ag NPs-骨架可以阻止活性Ag位點和電解液之間的直接接觸。

具體來說，與傳統(tǒng)酸性介質(zhì)中的表面負載方式相比，自支撐無粘合劑電極可以使CO的選擇性高達94%，CO的產(chǎn)率達到23.3?mol?g^-1 h^-1，單程CO₂轉(zhuǎn)化率達到58.6%，并擁有8 h的長時間穩(wěn)定性。

研究表明，在GDL內(nèi)嵌入催化劑不僅可以獲得GDL骨架所需的物理保護，構(gòu)建優(yōu)越局部微環(huán)境，實現(xiàn)更高效的pH通用eCO₂RR，還具有良好的孔隙結(jié)構(gòu)，可以有效解決氣體積聚和浸潤問題。

圖1：Ag NPs-骨架的結(jié)構(gòu)表征

圖2：Ag NPs-骨架、Ag NPs和Ag MPs在液流池中的eCO₂RR性能

圖3：Ag NPs-骨架在不同微環(huán)境中的eCO₂RR性能

圖4：在eCO₂RR過程中對Ag NPs-骨架、Ag NPs和Ag MPs的光學(xué)顯微鏡檢測

圖5：COMSOL Multiphysics模擬Ag NPs-骨架

圖6：DFT計算和eCO₂RR微環(huán)境中兩種模式的示意圖

綜上，作者成功設(shè)計了位于GDL骨架內(nèi)由活化Ag NPs催化劑組成的自支撐無粘合劑電極。

原位還原過程確保催化劑與骨架之間的緊密相互作用，從而在eCO₂RR過程中促進良好的電子傳導(dǎo)性。?

GDL骨架有效保護Ag NPs免受由電解質(zhì)流動和氣泡生成的物理影響引起的直接侵蝕，從而顯著提高了穩(wěn)定性。

正如原位觀察光學(xué)顯微鏡和Comsol Multiphysics模擬的那樣，在GDL中嵌入催化劑優(yōu)化了孔隙結(jié)構(gòu)，減少了氣泡的形成和覆蓋，緩解了氣體積累問題，從而增強了eCO₂RR性能。?

DFT計算進一步表明，催化劑結(jié)構(gòu)（空位缺陷）和局部微環(huán)境（CO₂/H₂O）的調(diào)控是改善eCO₂RR活性的關(guān)鍵。

實現(xiàn)寬電位和寬pH適應(yīng)性的CO生成，可以將eCO₂RR與OER之外的其他陽極反應(yīng)或串聯(lián)陰極反應(yīng)耦合，直接采用原位形成的CO提高反應(yīng)效率并生成更多增值產(chǎn)物。

Xu, T., Yang, H., Lu, T. et al. Microenvironment engineering by targeted delivery of Ag nanoparticles for boosting electrocatalytic CO₂ reduction reaction. Nat. Commun.,?(2025).

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