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研究背景

燃料電池具有低排放和高能效的特點，被認為是應對能源需求和環境問題的重要解決方案。然而，要改善燃料電池的性能，關鍵是要找到高效的質子導電材料。質子導電材料需要在電池中快速傳導質子。近年來，金屬有機框架（MOFs）和氫鍵有機框架（HOFs）因其可調的孔隙結構和優異的導電性能而成為研究的熱點。盡管MOFs具有高比表面積和多功能性，但通常缺乏內建的質子導電位點；而HOFs則因氫鍵的固有特性能有效促進質子導電，但其架構穩定性差，這限制了其廣泛應用。因此，開發既能提供質子導電性又具備結構穩定性的材料是當前研究的重要方向。

成果簡介

基于此，復旦大學李巧偉教授團隊提出了MOFs與HOFs交織的策略，成功合成了FDM-151（即MOF·HOF hybrid）框架。該結構展現了比單一MOF框架更強的結構穩定性和更高的質子導電性，尤其是在95°C和100%相對濕度下，質子導電性達到了1.1×10^-2 S/cm。該研究以“Isotopological entanglement of a metal–organic framework and a hydrogen-bonded organic framework for proton conduction”為題，發表在《Nature Synthesis》期刊上。江忠文博士為本文第一作者！

作者簡介

李巧偉, 2004年在中國科學技術大學獲應用化學學士學位，2006年在美國密歇根大學獲化學碩士學位，2010年于加州大學洛杉磯分校（UCLA）獲得化學博士學位，師從MOF/COF鼻祖Omar M. Yaghi院士。自2010年底開始在復旦大學工作任化學系副研究員，自2017起升任教授。目前為復旦大學化學系教授，博士生導師。李巧偉教授承擔國家自然科學基金委面上項目等的研究，獲自然科學基金委“優秀青年科學基金”支持（2019年）。

現主要的研究領域包括金屬有機框架材料（MOF），超分子化學，及新能源材料研究。在多孔晶體材料研究方面，曾在Science等期刊上以第一作者身份發表論文；獨立工作以來以通訊作者身份在J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等期刊上發表論文，研究成果獲Nature Chemistry，C&EN等正面報道。

博士生一作！復旦「國家優青」李巧偉，，Nature Synthesis！

江忠文博士

研究亮點

1、MOFs與HOFs交織的設計策略：通過調節HHTP的去質子化平衡，成功合成了MOFs和HOFs交織的FDM-151，這一創新的結構設計顯著提高了材料的穩定性和導電性。

2、增強的質子導電性：FDM-151框架在100%相對濕度下表現出優異的質子導電性，并且在常溫下仍能保持較高的導電性，展現了較低的活化能（0.16 eV）。

3、水分子和氫鍵的協同效應：FDM-151結構中的HOFs網絡不僅提供了豐富的質子載體，還通過與水分子形成氫鍵，構建了高效的質子導電通道。

圖文導讀

圖1 FDM-150和FDM-151的合成和結構

圖1展示了FDM-150和FDM-151的合成及結構特征。FDM-150是通過Ga(III)和HOTP（六羥基三苯基烯）之間的配位作用，形成了一個具有srs拓撲的框架結構。在FDM-150的合成中，Ga(III)離子通過與HOTP的氧原子配位形成一個三連接節點，從而構建出一個延伸的框架網絡。圖中還展示了FDM-150的單晶X射線衍射（SXRD）數據和相應的三維結構，明確指出FDM-150框架具有較大的孔徑，適合容納水分子。然而，在FDM-151的合成中，Ga(III)和HOTP依然構成框架，但通過調節HHTP（氫化六羥基三苯基烯）的去質子化平衡，形成了MOFs和HOFs（氫鍵有機框架）交織的結構。圖中的結構示意圖展示了兩個框架如何交織在一起，形成一種互為支持、相互交織的架構，并通過對比展示了兩種框架的結構差異。FDM-151的結構不再是單純的MOFs框架，而是具有兩個不同的網絡交織而成的復雜結構，使其表現出比FDM-150更高的穩定性和更好的質子導電性能。

圖2 FDM-150和FDM-151合成的設計原理

圖2揭示了FDM-150和FDM-151的結構合成過程中，如何通過調節HHTP的去質子化平衡來控制兩個框架的形成。圖中的反應過程圖解說明了在不同濃度的氨水溶液中，HHTP與HOTP之間的質子化和去質子化平衡如何影響材料的最終結構。在較高的NH₃濃度下，HHTP的去質子化程度較高，從而形成了FDM-150框架；而在較低的NH₃濃度下，HHTP和HOTP的比例更為平衡，成功生成了具有MOFs和HOFs交織結構的FDM-151框架。圖中還展示了X射線衍射（PXRD）數據，以證明在不同氨水濃度下，FDM-150與FDM-151的結構差異及轉變過程。PXRD圖譜清楚地顯示出兩者的晶體結構差異，并且隨著時間的推移，FDM-150的特征峰逐漸消失，同時FDM-151的特征峰逐漸增強，表明FDM-150成功轉化為FDM-151。

圖3 FDM-151中的質子載體

圖3展示了FDM-151框架內的質子導電網絡，特別是水分子和氨根離子（NH₄⁺）如何通過氫鍵與HHTP和HOTP相互作用，形成高密度的質子載體網絡。圖中標示了FDM-151結構中氫鍵的形成及其在質子導電中的作用。展示了三種水分子（O5、O6和O7）分別與HOFs網絡中的HHTP和MOF網絡中的HOTP形成氫鍵，并通過這些氫鍵加強了質子導電性。

此外，圖中通過統計水分子間的氫鍵距離，揭示了大部分質子載體的相對距離在2.5到3.4 ?之間，這為質子的高效跳躍提供了理想的傳輸路徑，從而顯著提升了FDM-151的質子導電性。圖3還通過可視化的方式展示了這些水分子如何填充FDM-151的孔隙，并形成一個三維的水網絡，這種水網絡進一步增強了材料的質子導電性能。

圖4 MOF的質子電導率

圖4展示了FDM-151在不同濕度和溫度下的質子導電性變化，特別是在高溫和高濕條件下的表現。該圖通過電化學阻抗譜（EIS）分析展示了FDM-151在95 °C和100%相對濕度下的質子導電性達到了1.1×10^-2 S/cm，表明該材料具有出色的質子導電性。圖中還通過Nyquist圖展示了FDM-151在不同溫度（25°C至95°C）下的電導率變化，并展示了在較低濕度（53% RH）下，材料的導電性會顯著下降。通過Arrhenius分析，揭示了FDM-151的質子導電性依賴于水的存在，并且質子導電機制符合質子在氫鍵網絡中的跳躍機制。此外，圖中還展示了FDM-150和FDM-150d的質子導電性對比，證明了FDM-151在相同條件下的表現明顯優于FDM-150和FDM-150d，這主要得益于FDM-151中水分子和氫鍵的協同作用以及更為開放的孔結構。

總結展望

該研究提出了一種創新的MOFs與HOFs交織策略，通過合成具有高穩定性和高質子導電性的雜化框架材料，展示了跨界材料設計的巨大潛力。FDM-151框架材料不僅解決了MOFs和HOFs在質子導電中的局限性，還為未來開發具有高效質子導電性能的材料提供了新的思路。未來可進一步優化此類雜化框架材料，探索不同金屬元素和有機配體的組合，提升材料的導電性和穩定性。此外，如何在低濕度和低溫條件下保持較高的質子導電性，也是未來研究的一個重要方向。

文獻信息

Isotopological entanglement of a metal-organic framework and a hydrogen-bonded organic framework for proton conduction. Nature Synthesis,

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