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研究背景

Li-O₂電池因其高理論比能量（3500 Wh kg^-1）而顯示出巨大的應用潛力，尤其是在電動汽車和儲能系統領域。然而，Li-O₂電池的實際應用面臨多重挑戰，反應涉及復雜的多步驟、多電子的氧化還原化學過程，導致電池的質量傳輸和表面反應動力學通常較為緩慢。此外，放電產物Li₂O₂的絕緣性和不溶性導致電池的過電位較大，進一步限制了電池的性能。因此，開發高效的催化劑以調控Li₂O₂的成核和生長，并促進其在OER過程中的快速分解，是Li-O₂電池研究的重點。

成果簡介

基于此，山東大學張志薇、王儒濤、劉曉靜、尹龍衛教授與美國紐約州立大學布法羅分校葛曉麗博士等人通過提出了一種p區元素（In-O）摻雜策略，通過調節表面軌道空間效應和增強內部化學鍵來穩定1T相MoS₂，并在其上外延生長Ru納米催化劑，以提高Li-O₂電池的性能。該研究以“P-block element modulated 1T phase MoS₂?with Ru lattice grafting for high-performance Li?|?|O₂?batteries”為題，發表在《Nature Communications》期刊上。

作者簡介

尹龍衛，山東大學教授、博士生導師，現主要從事功能材料的可控制備及其在太陽能電池、鋰離子電池、光催化等領域的基礎與應用研究。2010年獲國家自然科學杰出青年基金資助，入選國家“新世紀百千萬人才工程”，泰山學者特聘教授，獲國務院政府特殊津貼。在Nature Mater., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun.等有影響的學術期刊發表論文。

研究亮點

1、新穎的催化劑設計：通過P區元素（In-O）摻雜有效穩定1T-MoS₂相結構，并利用In-O摻雜提供的晶格匹配效應，促進Ru納米催化劑的外延生長，形成穩定的In-O-MoS₂@Ru催化界面，進而優化電子轉移路徑。

2、優異的電化學性能：該材料在非水Li-O₂電池中表現出低至0.37 V的過電位，并在200 mA g^-1的電流密度下顯示出284次循環的長壽命，最終的放電比容量為1000 mAh g^-1。這表明，In-O-MoS₂@Ru催化劑具有優異的催化效率和較長的循環穩定性。

3、深入解析催化機理：采用一系列先進表征手段，系統驗證結構穩定性和催化性能提升。并通過密度泛函理論（DFT）計算，揭示了In-O摻雜如何影響MoS₂的電子結構，以及Ru納米顆粒如何優化催化界面。這為催化劑設計提供了深刻的理論基礎，并進一步增強了研究結果的可靠性和深度。

圖1 In-O-MoS₂@Ru的合成、形貌及結構

圖1展示了In-O摻雜的1T相MoS₂催化劑的合成過程，以及Ru納米催化劑在In-O-MoS₂上的外延生長方式。通過電子顯微鏡圖像呈現了材料的形貌，表明Ru納米顆粒在In-O-MoS₂表面通過外延生長方式形成，利用晶格匹配增強其在材料表面的分散性和穩定性，同時保持了1T相MoS₂的穩定性。

圖2 In-O-MoS₂@Ru的TEM和HAADF-STEM圖像

圖2通過TEM和HAADF-STEM圖像的分析，展示了In-O-MoS₂@Ru復合材料中1T-MoS₂和Ru納米顆粒之間的良好外延生長關系和低角度錯位界面。通過晶體學分析，確認了Ru納米顆粒在In-O-MoS₂基體上的穩定外延生長，這有助于提高催化劑的催化效率和穩定性。這些結構特征在優化Li-O₂電池的電催化性能方面起到了關鍵作用。

圖3 In-O-MoS₂@Ru的X射線吸收光譜研究

圖3通過XANES和EXAFS分析揭示了In-O-MoS₂@Ru催化劑的局部結構，尤其是在In、Mo和Ru元素之間的配位關系。In-O摻雜穩定了1T-MoS₂的晶體結構，并通過增強In-O和Mo-O的配位作用改善了催化劑的電子結構。同時，Ru納米顆粒通過與In-O-MoS₂基體的金屬-支持相互作用，形成了穩定的催化界面，提升了催化性能。這些結果為催化劑設計和性能優化提供了重要的結構性理解。

圖4 Li?|?|O₂電池的電化學性能

圖4展示了In-O-MoS₂@Ru催化劑在Li-O₂電池中的優異電化學性能，包括低過電位、長循環壽命和較好的速率性能。其表現出的雙功能催化性能和高穩定性，表明該催化劑在提高Li-O₂電池的能效和延長電池壽命方面具有巨大潛力。In-O-MoS₂@Ru催化劑驅動的Li-O₂電池成功點亮了綠色LED，這進一步證明了In-O-MoS₂@Ru在實際電池應用中的能量密度和效率。

圖5 放電和充電后的非原位分析

圖5通過非原位分析手段揭示了Li₂O₂在In-O-MoS₂@Ru催化劑表面形成的無定形薄膜，并證實了其良好的分解性能。相比于In-O-MoS₂和MoS₂催化劑，In-O-MoS₂@Ru在充放電過程中的結構和電化學性能更加穩定，副產物生成較少，表現出優異的長期循環穩定性。這些結果進一步驗證了In-O-MoS₂@Ru催化劑在Li-O₂電池中的優異電化學性能和穩定性。

圖6 DFT計算

圖6通過DFT計算揭示了In-O-MoS₂@Ru復合材料在氧氣活化和LiO₂/Li₂O₂吸附方面的優異性能。In-O摻雜有效地增強了1T-MoS₂的穩定性，而Ru納米顆粒的引入則優化了電子結構，增強了氧氣活化和LiO₂中間體的吸附能力。這些特性使得In-O-MoS₂@Ru催化劑在Li-O₂電池中表現出更高的催化效率，為設計高效催化劑提供了重要的理論支持。

總結展望

該研究通過創新的摻雜策略和外延生長方法，成功穩定了1T-MoS₂并提升了其催化性能，展示了In-O-MoS₂@Ru在Li-O₂電池中的優異性能和長循環穩定性。通過理論與實驗的結合，研究為進一步優化Li-O₂電池催化劑提供了新思路。隨著對催化劑的進一步優化和研究，In-O-MoS2@Ru有望在更廣泛的能源存儲和轉化系統中發揮重要作用，為推動可持續能源技術的發展作出貢獻。

文獻信息

P-block element modulated 1 T phase MoS₂?with Ru lattice grafting for high-performance Li | |O₂?batteries. Nature Communications.

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