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成果簡介

磷酸二氫銨（NH₄H₂PO₄）和磷酸二氫鉀（KH₂PO₄）復合肥料在提高作物產量和品質方面具有顯著優勢。其中，氨（NH?）對于合成這種復合肥是必不可少的，但NH?是通過一個能源密集型的化學過程生產的。因此，開發高效、環保的方法生產含氨復混肥至關重要，而且極具挑戰性。

基于此，阿德萊德大學喬世璋院士和鄭堯教授、安徽大學陳平教授、同濟大學吳彤研究員（共同通訊作者）等人報道了一個串聯催化系統，能夠通過電化學和后續化學過程相結合，在工業規模的反應器中將大量尿素完全轉化為復合肥。該系統采用工業級工藝（每循環使用10 L電解液），在生成氫氣（H₂）的同時將尿素（或尿素廢水）完全轉化為有價值的化學物質（純復合肥），并在50次循環中表現出優異的穩定性，總共產生11600 L H₂。

在一個典型的循環中，產生1580 g復合肥和232 L H₂。通過在電解液中保持尿素與NO₂^–的精確摩爾濃度比為1/2，尿素可與NO₂^–完全反應生成N₂，而CNO^–可以在H₃PO₄處理的第二步中轉化為NH₄⁺生成復混肥，實現尿素的完全轉化而不產生副產物。該創新體系的關鍵是可擴展制備的電催化劑（S-NiOOH-Ni(OH)₂），該催化劑將尿素轉化為NO₂^–和CNO^–具有高活性（在1.40 V下電流密度為505 mA cm^-2）和選擇性（90%）。該方法不僅顯著降低了產氫潛力，而且可以使工業含尿素廢水或尿液中提取氨生產出純復合肥（價格低于市場價），無需復雜的后處理工序，實現尿素資源的充分利用。它可以與部分清潔能源兼容，實現低碳目標，并具有產生H₂的能力（1 t肥料產生0.0083 t H₂），而傳統方法消耗H₂（1 t肥料產生0.0044 t H₂）。

相關工作以《Urea Complete Conversion to Compound Fertilizer in Industrial-scale Tandem Reactors》為題發表在最新一期《Angewandte Chemie International Edition》上。

圖文解讀

在生產復合肥（KH₂PO₄和NH₄H₂PO₄）的Haber-Bosch法中，需要高溫（400-500 ℃）和高壓（20-50 MPa）。一個串聯工業規模系統由電化學過程和隨后的熱化學過程組成，其中電化學過程中的主要反應包括尿素在常規堿性水電解槽中電催化氧化生成NO₂^–和CNO^–（陽極反應）和生成H₂（陰極反應）。在此過程中，當總尿素反應物的2/3被氧化為NO₂^–和CNO^–時，電化學過程完成，得到尿素與KNO₂（或KCNO）摩爾濃度比為1/2的電解液。隨后，電解液在罐中進行化學反應過程（酸處理，pH=4.2，50 ℃），剩余尿素反應物與NO₂^–完全反應生成N₂。同時，剩余的CNO^–完全轉化為銨根離子（NH₄⁺）。

圖1.比較本文提出的方法與傳統方法

圖2.串聯工業規模體系的理論優勢

該系統包括電解裝置（常規堿性水電解槽）、酸處理裝置（總容積30 L的反應槽）和干燥裝置（蒸發水量3 L h^-1的噴霧干燥機）。核心部件為電解槽，由17個單體電解槽組成（陰極總面積為1309 cm²），電解液總體積為10.0 L，制備的電極（泡沫鎳上S-NiOOH-Ni(OH)₂）和商用鎳網分別作為陽極和陰極。

在一個典型的循環中，200 g尿素、560 g KOH和9200 g水的混合物在200 mA cm^-2的恒定電流密度下，在70 ℃下進行2 h的電化學氧化反應，產生150 g KNO₂、180 g KCNO、64 g殘余尿素（在電解液中）和232 L H₂。在70 ℃、200 mA cm^-2的恒定電流密度下，該體系的電解性能在50次循環（每次循環使用10 L電解液，持續2 h）中表現出顯著的穩定性，總共產生了11600 L的H₂。

圖3.串聯式工業規模系統的實施

在0.52 V電壓下UOR期間，NO₂^–和CNO^–濃度隨時間發生變化。在12 h內，NO₂^–和CNO^–分別達到最大濃度0.21和0.23 mol L^-1。對于S-NiOOH-Ni(OH)₂作為工作電極，經過H₃PO₄處理后，尿素濃度逐漸降低，直至完全消耗，而NH₄⁺濃度上升至約0.23 mol L^-1。當電解質中尿素與NO₂^–的摩爾濃度比精確控制在1/2時，得到純凈的復合肥（KH₂PO₄和NH₄H₂PO₄）。此外，作者進行了13個循環實驗，共156小時，并研究了最后一個循環中NO₂^–和CNO^–的濃度，該系統表現出優異的穩定性。

圖4.串聯工業規模系統的性能

圖5.催化劑的活性成分、三電極電池的UOR性能及DFT計算

文獻信息

Urea Complete Conversion to Compound Fertilizer in Industrial-scale Tandem Reactors. Angew. Chem. Int. Ed., 2025

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