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研究背景

在金屬和合金的生產中，冷加工是重要的工藝之一，具有高效且成本低廉的優勢。然而，傳統的冷加工工藝對大多數無機半導體（如銀碲鹽化合物）并不適用，因為這些材料脆性較強，容易斷裂。盡管近年來，具有室溫可塑性的無機半導體逐漸受到重視，并且一些具有可塑性的新型材料，如Ag₂Te₁–xS_x（銀碲硫化物）表現出優異的室溫塑性，但這些材料通常需要在特殊的極端條件下進行加工，且很少能適應常規的金屬加工方法。研究表明，在外部應力作用下，Ag₂Te₁–xS_x中的Te/S亞晶格經歷非晶化轉變，而Ag⁺離子與Te/S陰離子持續結合，從而使材料具備了異常的塑性變形能力。這種基于亞晶格非晶化的塑性變形機制能夠使銀碲硫化物在常溫下實現金屬般的加工性能，為制造柔性電子設備和變形設備提供了新的可能。

成果簡介

基于此，浙江大學朱鐵軍教授、付晨光研究員、鄧天琪研究員等人提出亞晶格非晶化塑性變形策略，改善了銀碲硫化物Ag₂Te_0.6S_0.4在常溫下的金屬加工性能，表現出高達10150%的超高延展性。該研究以“Iterative sublattice amorphization facilitates exceptional processability in inorganic semiconductors”為題，發表在《Nature Materials》期刊上。

研究亮點

1、亞晶格非晶化塑性變形機制。研究首次揭示了亞晶格非晶化與Ag⁺離子擴散相結合，是銀碲硫化物（Ag₂Te₁–xS_x）室溫塑性變形的關鍵機制。在外部應力作用下，Te/S亞晶格發生非晶化，從而促進了材料的塑性變形。

2、超高延展性和金屬加工性能。通過反復的亞晶格非晶化過程，研究團隊成功地使Ag₂Te_0.6S_0.4材料在冷軋、拉絲、彎曲、鍛造等常規金屬加工過程中，展現出10150%的超高延展性，表現出金屬般的加工性能。

3、材料的可恢復性和耐用性。該研究還發現，亞晶格非晶化后，材料的可塑性可以通過簡單的退火處理恢復，進一步增強了銀碲硫化物的加工適應性，并為低成本、大規模生產提供了可行性。

圖文導讀

圖1 塊狀多晶Ag₂Te_0.6S_0.4的加工性能

圖1展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在常溫下的優異加工性能，特別是在冷軋過程中的表現。圖1a展示了經過冷軋后的Ag₂Te_0.6S_0.4材料，它在反復冷軋的過程中保持了極高的延展性，最終實現了10150%的超高延展性。通過這一冷軋過程，材料的厚度顯著減小，證明了該材料在常溫下能夠承受極大的變形而不發生斷裂。圖1b展示了在冷軋后進行的其他金屬加工工藝，如拉絲、彎曲、拉伸和鍛造。Ag₂Te_0.6S_0.4材料表現出金屬般的可塑性，能夠在這些常規金屬加工過程中保持形狀，并最終形成復雜的形態。圖1c進一步展示了Ag₂Te_0.6S_0.4材料的壓縮應力-應變曲線，相較于銀金屬，Ag₂Te_0.6S_0.4在大應變區表現出典型的剪切帶介導的塑性變形特征，這與非晶化過程的發生密切相關。圖1d則展示了冷軋前后材料的XRD圖譜，結果表明在壓縮和拉伸過程中，Ag₂Te_0.6S_0.4材料的晶體結構發生了非晶化轉變，這一過程為其提供了出色的塑性。

圖2 無定形化轉變介導的多晶Ag₂Te₁-xS_x塑性變形

圖2展示了Ag₂Te₁–xS_x在不同壓縮應變下的亞晶格非晶化過程。圖2a的XRD圖譜展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在經歷不同壓縮階段后的結構轉變。隨著應變的增加，Te/S亞晶格的衍射峰逐漸減弱，最終消失，呈現出典型的廣泛峰形，這表明Te/S亞晶格已轉變為非晶狀態。圖2b和2c展示了通過原位壓縮和拉伸測試獲得的電子衍射圖像，明確地揭示了在外部應力作用下，Ag₂Te_0.6S_0.4的晶體結構逐步向非晶狀態轉變的過程。這一轉變表明，亞晶格非晶化是材料實現塑性變形的關鍵步驟。圖2d展示了表面拋光處理后Ag₂Te_0.6S_0.4材料的XRD圖譜，結果顯示，表面非晶化現象的發生不需要高應變，表明即使是微小的外力，如砂紙拋光，也足以引發非晶化轉變。。

圖3 使用PDF技術進行結構分析

圖3利用同步輻射X射線和PDF（Pair Distribution Function）技術對Ag₂Te_0.6S_0.4的結構變化進行了深入分析。圖3a展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在晶態和高度非晶化狀態下的結構因子，表明在變形后，Te/S亞晶格發生了顯著的非晶化。

圖3b進一步通過RMC（Reverse Monte Carlo）模擬與實驗數據的比較，揭示了晶態和非晶態Ag₂Te_0.6S_0.4的詳細結構配置。通過模擬得出的結構配置表明，Ag₂Te_0.6S_0.4的晶態和非晶態在局部原子環境中的差異，揭示了Te/S亞晶格的無序化和Ag⁺離子的擴散現象。

圖3c和3d展示了不同晶態和非晶態Ag₂Te_0.6S_0.4的模擬結構配置，進一步證實了Te/S亞晶格的非晶化與Ag離子的擴散密切相關。圖3e展示了通過PDF分析得到的Te–Te、S–Te和S–S之間的配對分布函數。在高度非晶化的Ag₂Te_0.6S_0.4粉末中，這些配對分布函數的峰值顯著減弱，表明Te/S亞晶格的順序被打破，而Ag離子依然以無序的方式與Te/S結合。

圖4 塑性退化與恢復

圖4展示了Ag₂Te_0.6S_0.4在經歷冷軋過程中的塑性退化和恢復現象。圖4a展示了冷軋的示意圖，圖4b展示了單次冷軋后Ag₂Te_0.6S_0.4樣品的光學圖像，結果表明在經歷單次冷軋后，樣品發生了明顯的斷裂。相比之下，圖4c展示了經過多次冷軋后的樣品，顯示出樣品邊緣光滑，沒有出現明顯的斷裂，這表明反復進行亞晶格非晶化轉變有助于增強材料的塑性。圖4e和4f展示了冷軋前后退火處理樣品的XRD圖譜和應力-應變曲線，結果表明，通過退火，材料的晶體結構得到恢復，塑性也得到了恢復。

圖5 Ag₂Te_0.6S_0.4材料的優異加工性能和應用

圖5展示了通過反復晶態-非晶態轉變實現的Ag₂Te_0.6S_0.4材料的優異加工性能和功能應用。圖5a展示了在四次迭代的晶態-非晶態轉變后，Ag₂Te_0.6S_0.4的XRD圖譜，顯示出材料在每次變形過程中晶體結構的變化和非晶化的發生。圖5b展示了每次冷軋后的光學圖像，經過四次迭代的冷軋后，樣品的厚度從20mm降低至0.02 mm，展現出10,150%的超高延展性。圖5c和5d展示了材料在冷軋過程中熱導率、電導率和Seebeck系數的變化，證明了材料在變形過程中熱電性能的穩定性。圖5e和5f展示了基于Ag₂Te_0.6S_0.4的平面和垂直柔性熱電模塊，進一步驗證了該材料在柔性電子設備中的應用潛力。圖5g和5h展示了基于Ag₂Te_0.6S_0.4的傳感器和發電裝置的性能測試，結果表明，材料在彎曲和拉伸狀態下依然表現出穩定的熱電性能，證明了其在柔性和可變形設備中的應用前景。

總結展望

該研究提出了銀碲硫化物（Ag₂Te₁–xS_x）在常溫下實現金屬加工性能的新策略—基于亞晶格非晶化的塑性變形機制。通過反復進行晶態和非晶態的轉變，材料展現了超高延展性和良好的冷加工性能，能夠適應常規金屬加工方法，如冷軋、拉絲和鍛造等。這一發現為無機半導體的加工提供了新的思路，推動了其在柔性電子和變形設備中的應用。未來，這一基于亞晶格非晶化的變形機制有望推廣到其他無機半導體材料，進一步拓寬其在電子器件和熱電模塊等領域的應用，尤其是在低成本、高效生產柔性電子產品方面。

文獻信息

Iterative sublattice amorphization facilitates exceptional processability in inorganic semiconductors. Nature Materials,

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