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成果簡介

具有超高功率密度的陶瓷電容器在現代電氣應用中至關重要，特別是在高溫條件下。然而，相對較低的能量密度限制了它們的應用，阻礙了器件的小型化和集成化。基于此，清華大學南策文院士和Letao Yang、湖北大學郭金明教授（共同通訊作者）等人報道了一種高熵的基于BaTiO₃的弛緩陶瓷，具有出色的儲能性能。具有高Bi(Mg_0.5Zr_0.5)O₃含量的(1-x)(Ba_0.8Ca_0.2)TiO_3-xBi(Mg_0.5Zr_0.5)O₃（記為(100-100x)BCT20-100xBMZ）弛豫系統，實現了溫度穩定的介電常數，提高了固溶體的S_config，有利于提高儲能性能，特別是在高溫和電場下的儲能性能。

結果表明，在720 kV/cm和室溫條件下，當x=0.3時，陶瓷的能量效率（η）值高達93%，可回收能量密度（W_rec）值高達10.9 J/cm³。在-50 ℃至260 ℃的溫度范圍內，陶瓷的η值穩定在5.0±0.5 J/cm³，η值大于90%。在200 °C下循環10⁶次后，仍表現出優異的可靠性，儲能性能的退化最小。電學和原位結構表征表明，高熵工程的局部結構在不同的溫度和電場下具有很高的穩定性，具有優異的儲能性能。該研究為高熵工程在高性能介質電容器開發中的有效性提供了一個很好的范例。

相關工作以《High-entropy engineered BaTiO₃-based ceramic capacitors with greatly enhanced high-temperature energy storage performance》為題發表在最新一期《Nature Communications》上。

值得注意的是，這是南策文院士發表的第25篇Nature Communications！

圖文解讀

所有陶瓷均表現為純鈣鈦礦結構（ABO₃），對稱性隨BMZ含量的變化而變化。當BMZ含量大于10%時，陶瓷呈現出單峰{200}和單峰{111}的偽晶相。由于離子半徑在（Ba_0.8Ca_0.2）²⁺（1.56 ?）和Bi³⁺（1.38 ?）及Ti⁴⁺（0.605 ?）和（Mg_0.5Zr_0.5）³⁺（0.72 ?）之間存在差異，晶格體積隨著BMZ含量的增加而增加，BO₆八面體主導了鈣鈦礦單元電池體積。隨著BMZ含量的增加，T_m向更高的溫度移動，在其他基于BT的松弛劑中也可觀察到。由于鐵電特性，BCT20陶瓷表現出滯后的P-E環，而具有BMZ端元的陶瓷因遠程有序和局部場無序而表現出纖細的P-E環。

圖1. (100-100x)BCT20-100xBMZ陶瓷的結構和電性能

即使在720 kV/cm的高電場下，P-E環仍保持纖細的形狀，從而獲得10.9 J/cm³的高W_rec和93%的高η。70BCT20-30BMZ的儲能性能優于大多數已報道的無鉛弛豫陶瓷，其儲能效率大于90%。該陶瓷還具有出色的充放電特性，其中90%的存儲能量可以在250 ns內釋放到1 kΩ負載電阻，從而獲得24.4 MW/cm³的高功率密度。循環P-E測量在450 kV/cm下進行，重復循環多達10⁶次。在循環10⁶次后，儲能性能的變化可忽略不計，分別為ΔW_rec < 0.2%和Δη < 0.1%，表明其具有超高的循環可靠性。經過10⁶次循環后，納米級微觀結構也表現出很高的穩定性。因此，具有高電場穩定性的PNRs可以防止在P-E回路中形成與殘余極化和滯后相關的大疇，在循環測量中實現高能效和超穩定的儲能性能。

圖2. 70BCT20-30BMZ陶瓷的室溫儲能性能及其局部結構

在-50 °C至260 °C的寬溫度范圍內，該陶瓷具有穩定的儲能性能（ΔW_rec < 9%和Δη < 5%）。值得注意的是，即使在250 °C時，η仍保持在90%以上，表明在測量條件下介電損耗和電導率都最小。經過10⁶次循環后，P-E環保持不變，導致W_rec和η的變化量分別小于0.9%和1.3%，在高達200 °C下顯示出卓越的可靠性。在引入BMZ端元后，陶瓷的直流電阻率顯著提高，在室溫下達到10¹² Ω·m。因此，高熵成分（0.2≤x≤0.4）的電阻率和BDS高于中熵成分（x=0.1）和低熵成分（x=0）。

在400 °C時，BCT20陶瓷在阻抗復合體圖中呈現出兩個明顯的半圓：高頻區域較小的半圓屬于晶粒響應；低頻區域較大的半圓屬于晶界響應。隨著BMZ濃度的增加，陶瓷在400 ℃時的體電阻率（ρ_IS）由阻抗曲線與Z軸的交點確定，先增大后減小。計算出電導率活化能為1.47 eV，幾乎是陶瓷光學帶隙的一半，表明導電機制為本征導電。無論在200 ℃和300 ℃，70BCT20-30BMZ陶瓷的RC常數都優于其他介電陶瓷，顯示了其在高溫電容器應用中的巨大潛力。

圖3. 70BCT20-30BMZ陶瓷的高溫儲能性能

圖4. 70BCT20-30BMZ陶瓷的原位表征

文獻信息

High-entropy engineered BaTiO₃-based ceramic capacitors with greatly enhanced high-temperature energy storage performance. Nature Communications, 2025

原創文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2025/02/12/b67e22dfa4/

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-50 ℃至260 ℃！清華南策文院士，Nature子刊！

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