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研究背景

在多步催化反應(yīng)中，反應(yīng)中間體的吸附能受線性比例關(guān)系的約束，從而限制了催化劑的性能。特別在電化學(xué)氧析出反應(yīng)（OER）中，傳統(tǒng)單活性位點催化劑上不同氧中間體（如 *OH、*O 和 *OOH）的吸附能呈線性相關(guān)，使其無法獨立調(diào)控，進(jìn)而阻礙了OER的活性優(yōu)化。因此，打破這種線性比例關(guān)系是提升OER催化劑活性的核心挑戰(zhàn)之一。

成果簡介

基于此，新加坡南洋理工大學(xué)陳鵬教授、香港城市大學(xué)劉彬教授、南方科技大學(xué)王陽剛副教授等研究人員報道了一種活性位點動態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控策略，通過構(gòu)建Ni-Fe模型分子催化劑，打破了電催化OER中的線性比例關(guān)系。該研究以“Breaking linear scaling relationships in oxygen evolution via dynamic structural regulation of active sites”為題，發(fā)表在《Nature Communications》期刊上。

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研究亮點

1. 動態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控：通過原位電化學(xué)活化構(gòu)建了一種Ni-Fe₂模型分子催化劑，實現(xiàn)了活性位點的動態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控。

2. 打破線性比例關(guān)系：Ni-Fe₂分子催化劑通過分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移和動態(tài)雙位點協(xié)同機(jī)制，打破了OER中的線性比例關(guān)系。

3. 高性能OER催化劑：Ni-Fe₂催化劑展現(xiàn)出低過電位、高TOF和良好的穩(wěn)定性，為大規(guī)模水電解制氫提供了潛在的應(yīng)用前景。

圖文導(dǎo)讀

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圖1 單原子鎳預(yù)催化劑的結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)轉(zhuǎn)化過程

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圖2 OER條件下的原位XAFS測試

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圖3 動態(tài)OER機(jī)制的理論研究

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圖4 OER電催化性能

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圖5 電化學(xué)動力學(xué)研究

總結(jié)展望

本研究報道了一種原位電化學(xué)轉(zhuǎn)化方法，成功構(gòu)建出Ni-Fe₂分子復(fù)合催化劑，并通過原位XAFS實驗加以驗證。理論計算表明，該催化劑中Ni位點的動態(tài)結(jié)構(gòu)演化（由分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移引發(fā)）能夠調(diào)控相鄰Fe活性位點的電子結(jié)構(gòu)，從而同時降低O–H鍵斷裂和O–O鍵形成的自由能變化。這種動態(tài)雙位點協(xié)同作用使催化劑突破了傳統(tǒng)靜態(tài)OER吸附質(zhì)演化機(jī)制中的線性比例關(guān)系。受益于這一機(jī)制，該催化劑的周轉(zhuǎn)頻率優(yōu)于目前大多數(shù)已報道的先進(jìn)催化劑。此外，電動力學(xué)研究進(jìn)一步提供了實驗證據(jù)支持該催化機(jī)制。本研究不僅推動了分子水氧化催化劑的發(fā)展，也為打破涉及多個中間體的化學(xué)反應(yīng)中的線性比例關(guān)系提供了一種非常規(guī)范式，為未來催化劑設(shè)計帶來新的啟發(fā)。

文獻(xiàn)信息

Zhang, Z., Zhao, H., Xi, S.et al.?Breaking linear scaling relationships in oxygen evolution via dynamic structural regulation of active sites. Nature Communications (2025).

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