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水電解是獲得高純氫氣以緩解環境污染和能源危機的有效途徑。然而，緩慢的陽極析氧反應(OER)動力學往往使雙電極水電解槽需要更高的電池電壓。因此，用理論熱力學電位相對較低的有機小分子氧化反應代替OER是非常可取的。肼氧化反應(HzOR)替代OER可以實現節能制氫，同時避免了H₂和O₂的混合，防止制氫過程中的爆炸危險。由于貴金屬的高成本和稀缺性，開發非貴金屬雙功能催化劑以加HER和HzOR動力學是推動肼輔助水電解發展的關鍵。

近日，南開大學焦麗芳課題組通過引入高價鎢摻雜來構建具有壓縮應變的Ni₃N，實現應變區域d軌道的電子排布操縱，從而優化中間體的結合強度，激活水和N₂H₄。

結合理論計算和實驗結果，W摻雜Ni₃N的優異的雙功能性能源于其調制電子結構和本征晶格應變的雙重作用。W引入引起表面原子的壓縮應變，增強了表面電子態，降低了活性中心的d帶中心，同時建立了HER活性與表面應變之間的關系。

此外，這種壓縮應變降低了催化劑表面的功函數，促進了中間體的反鍵合電子轉移，從而削弱了共價O-H鍵和N-H氫鍵。因此，這種機制增強了水分子解離和肼氧化的熱力學性能。

性能測試結果顯示，所制備的W-Ni₃N催化劑在堿性條件下僅需46 mV的HER過電位就能達到10 mA cm^-2的電流密度；對于HzOR，達到100 mA cm^-2電流密度所需的過電位為81 mV。

值得注意的是，基于W-Ni₃N的雙電極肼分裂(OHzS)電解槽達到10和400 mA cm^-2所需要的電池電壓分別為0.071和0.76 V，并且其能夠在50 mA cm^-2下連續穩定電解超過450小時，顯示出巨大的應用前景。

綜上，該項研究為節能制氫提供了一個高效的解決方案，并揭示了晶格應變、電子結構和催化活性之間錯綜復雜的關系，為開發具有特定性能的電催化劑提供了參考依據。

Enhanced cooperative generalized compressive strain and electronic structure engineering in W-Ni₃N for efficient hydrazine oxidation facilitating H₂ production. Advanced Materials, 2025. DOI: 10.1002/adma.202417593

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