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Angew: SMSI新突破！合金催化劑在載體界面的“撕裂效應”首次揭示！

論文信息

‘Tearing Effect’ of Alloy-Support Interaction for Alloy Redispersion in NiRu/TiO₂Hydrogenation Catalysts

第一作者：悉尼大學鄒思貝博士

共同通訊作者：悉尼大學黃駿教授/鄒思貝博士；北京工業大學韓曉東教授/李昂教授

DOI:?https://doi.org/10.1002/anie.202425066

目前，在工業催化領域，負載型合金催化劑因為其豐富的活性位點和獨特的電子結構，具有出色的反應性能，并被廣泛應用于許多關鍵化學反應。但由于雙金屬結構的復雜性，反應條件下合金納米顆粒與載體的界面演變以及其存在何種強相互作用（SMSI）仍然缺乏深入的原位研究。我們當前對負載型合金催化劑的性能應用已取得顯著進展，但對其結構-性能關系的本質理解仍然存在較大差距。

現在，一項突破性發現正在重塑我們對高溫催化體系中納米顆粒演變的認知。通常，由于納米顆粒的較高的表面能和自由能，在高溫環境下，它們通常傾向于通過團聚或燒結形成更大的顆粒。然而，在這項工作中，利用環境透射電子顯微鏡（ETEM），研究團隊首次在TiO₂負載的NiRu合金納米顆粒上捕捉到了一種驚人的界面重構現象——“撕裂效應”。在重復加氫還原過程中，原本約25 nm的NiRu合金納米顆粒發生了劇烈的分裂現象，最后重新分散為穩定存在的2-3 nm超小顆粒，且仍然維持著合金結構。重新分散后的NiRu合金催化劑不僅提高了對逆水煤氣反應（RWGS）的活性性能，甚至提升了高溫長時間反應的穩定性能。

圖一：“撕裂效應”示意圖。

圖二：重復氫氣處理前后的結構表征以及二氧化碳加氫反應性能結果。

原位表征技術挖掘“撕裂效應”的機理

圖三：原位ETEM觀測氫氣中納米顆粒隨溫度的演變（圖中標尺均為20 nm）。

NiRu合金顆粒在400-500 °C溫度范圍內發生再分散現象。本項工作首次使用原位 ETEM 表征再分散的詳細演變過程，如圖三所示：（1）在高溫范圍（400-500 °C）的氫氣氛圍下，TiO₂ 上的 NiRu 合金 NPs 不斷解體為原子或原子團簇（TEM 難以檢測到）；（2）解體的原子或原子團簇在 TiO₂ 載體上遷移并在鄰近的位置上重新聚集形成新的更小的合金納米顆粒。值得注意的是，在此過程中，與大顆粒明顯的再分散現象不同，紅圈中兩個尺寸約為1-2 nm的小納米顆粒反而非常穩定，既沒有出現分解的現象，也沒有發生團聚或者遷移的現象。這表明了載體對合金納米顆粒存在限域作用。

圖四：原位CO-DRIFTS、XRD、XPS、以及原位EELS共同揭示“撕裂效應”背后機理。

通過結合原位ETEM、EELS、CO-DRIFTS等原位技術，輔以同步輻射XAS等非原位技術的觀察，這項工作揭示了這一“撕裂效應”背后的機制——由“內”“外”雙重驅動力主導：

“內”——合金納米顆粒內部發生重構，即在還原過程中合金顆粒中兩種金屬原子發生了重排，形成了一種亞穩態的納米顆粒結構。

“外”——還原過程中合金納米顆粒表面TiOx覆蓋層的生長，即經典“SMSI”現象，其對合金納米顆粒的反作用力將其進一步撕裂。同時TiOx上豐富的OH位點錨定了再分散的小合金納米顆粒，使其具有出色的熱穩定性。

顛覆傳統認知：更小的合金納米顆粒具有更強熱催化穩定性

研究發現，重新分散后尺寸更小的合金納米顆粒由于界面上強相互作用的錨定作用，反而在二氧化碳加氫的反應中表現出更為出色的穩定性，這對開發高效、耐久的工業催化劑具有重要啟示。這項工作的發現不僅揭示了金屬-載體相互作用的新機制，更為氫化反應領域的合金催化劑結構-性能關系提供了全新的理解。未來，這一“撕裂效應”或將成為設計高性能催化劑的新思路。

導師簡介

黃駿教授主要從事納米催化，碳捕集轉化，原位表征，再生能源，潔凈技術等開發研究。澳大利亞悉尼大學化工學院終身教授、催化工程實驗室主任，悉尼大學-浙江大學可持續環境聯合實驗室澳方主任, 多個國際刊物的編委會成員包括擔任Materials Today Sustainability主編和國家科學評論（National Science Review）編輯團成員。他在高水平國際期刊上發表了230多篇論文，獲得超過一千多萬澳幣的競爭性科研經費。他獲得諸多學術獎項包括ACS Sustainable Chemistry & Engineering Lectureship Award,

CCST-IChemE 碳捕集杰出成就獎，澳大利亞最具創造力工程師獎，澳大利亞未來學者，校長杰出研究獎。

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