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打破局限！大連化物所吳忠帥/中科大余彥，發表EnSM！

全固態鋰-硫電池（ASSLSBs）因其高理論能量密度（2600 Wh kg-1）、豐富的硫資源、低成本和環境友好特性而受到廣泛關注。然而，鋰負極的不穩定形成、界面空隙和不穩定的界面反應已成為ASSLSBs實現長期循環和滿意能量密度的關鍵瓶頸。

在此，中國科學院大連化學物理研究所吳忠帥、中國科學技術大學余彥等人開發了一種大面積、超薄、無枝晶的富鋰3D Li-Sn合金/石墨烯箔（3D Li-Sn合金/GF）負極并用于高性能全固態鋰-硫電池（ASSLSBs）。

研究顯示，該負極通過將Li-Sn合金熔化并注入到可調節厚度的還原氧化石墨烯（rGO）膜中制備而成，具有以下幾個關鍵優勢：首先，其富含親鋰的Li₂₂Sn₅成核位點有助于降低鋰成核過電位并均勻化鋰沉積；其次，三維石墨烯框架結構提供了高比表面積和穩定的鋰剝離/沉積支撐，使得鋰離子更傾向于在沉積過程中向合金內部沉積，減輕了循環過程中的體積變化；第三，富鋰的三維結構金屬鋰網絡作為負極的活性鋰源，有助于恢復Li-Sn合金電位至鋰金屬，保證高能量密度輸出；

最后，通過調整鋰宿主的厚度，可以輕松控制所得3D Li-Sn合金/GF負極的厚度，范圍從10到50微米，打破了商業化鋰箔的局限性。基于此，該種負極展現了高達3282 mAh g^-1的超高比容量和0.03 V vs. Li/Li⁺的低電位平臺，實現了在高電流密度和面容量下的長期穩定循環。

圖1. 3D Li-Sn合金/GF負極的鋰沉積剝離過程

總之，該工作展示了一種可控厚度、自由支撐的三維石墨烯框架支撐的富鋰Li-Sn合金箔負極的制造，該負極通過將熔融金屬Li-Sn注入超輕、厚度可調的石墨烯膜中實現，為構建高能量密度ASSLSBs提供了非凡穩定的Li剝離/沉積循環。均勻分散的親鋰Li₂₂Sn₅位點保證了在三維GF內選擇性成核和生長Li，無Li枝晶形成。此外，該種三維導電納米多孔結構，修飾有高Li離子擴散系數的Li₂₂Sn₅框架，確保了整個電極的快速Li擴散，并最小化了體積波動。

基于此，所得到的3D Li-Sn合金/GF基對稱電池展示了超高的Li容量3282 mAh g^-1、高庫侖效率99%，以及在3 mA h cm^-2的高容量下長達1200小時的超長壽命。此外，配備3D Li-Sn合金/GF負極的ASSLSBs在室溫下展現出卓越的循環穩定性，在235個循環后容量保持率為97.8%。即使在高硫負載3.53 mg cm^-2下，也能實現超過3 mAh cm²的高面積容量。

因此，該工作為合理設計超高容量和特別穩定的金屬Li負極提供了新的思路，為開發下一代高安全性和高能量密度的鋰金屬全固態電池指明了方向。

圖2. S@CNTs|Li₁₀GeP₂S₁₂|Li₇P₃S₁₁|3D Li-Sn合金/GF ASSLSBs的電化學性能

Large-Area Dendrite-Free Ultrathin Li-Rich 3D Li-Sn Alloy/Graphene Foil for High-Performance All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103987

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