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研究背景

在自然界中，生物體通過機械力感知和信號轉導（如機械轉導）動態調整自身結構（如骨骼和肌肉強化）。然而，合成材料通常因機械力引發損傷（如微裂紋），難以實現類似的自適應強化。近年來，機械氧化還原催化劑（如ZnO、BaTiO?）被用于機械控制聚合，賦予材料永久性結構變化，從而提高其機械強度，但傳統催化劑存在響應慢（數小時至數天）、催化效率低等問題。

成果簡介

基于此，蘇州大學王召教授課題組報道了一種快速的、機械控制的水溶性單體自由基聚合，使用2D MoS₂作為機械氧化還原催化劑，研究了各種機械刺激，包括超聲波、球磨和低頻振動。該策略可以在幾分鐘內完成聚合。這種加速過程可用于制造復合水凝膠，該復合水凝膠具有響應機械刺激而改變其機械和電氣性能的能力。這一策略在智能材料如水凝膠傳感器、人造肌肉和植入式生物材料中具有應用潛力。相關研究成果以“Two dimensional MoS₂ accelerates mechanically controlled polymerization and remodeling of hydrogel”為題于2025年2月16日發表于Nature Communications上。

作者簡介

王召，蘇州大學材料與化學化工學部特聘教授、博士生導師、國家高層次青年人才計劃入選者，姑蘇青年創新領軍人才。2013年獲美國阿克倫大學高分子科學與工程專業碩士學位（導師：程正迪院士），2018年博士畢業于美國加州大學圣地亞哥分校（導師：Nathan Gianneschi 教授），同年前往芝加哥大學從事博士后研究工作（合作導師：Aaron Esser-Kahn 教授），長期從事高分子合成新方法的基礎研究工作。2021年4月加入蘇州大學材料與化學化工學部獨立開展學術研究。圍繞壓電催化在高分子合成與智能響應性材料等領域深入開展研究工作。迄今，在Nat. Mater.、Angew. Chem., Int. Ed.、ACS Nano、Macromolecules等國際著名期刊發表論文。

圖文導讀

通過水熱法制備了二維硫化鉬（2D MoS₂），并將其用作機械氧化還原催化劑，實現了在超聲、球磨和低頻振動等不同機械刺激下的快速自由基聚合反應。2D MoS₂在機械刺激下能夠迅速產生活性自由基，從而引發水溶性單體的聚合反應，聚合可以在幾分鐘內完成，顯著提高了聚合速率和效率。這個加速的過程可以用來制造自發引發交聯的智能材料（如水凝膠傳感器、人工肌肉和可植入生物材料），從而改變復合水凝膠的機械和電氣特性。所得的復合水凝膠在機械振動（500 Hz）下60分鐘的存儲模量增加了13倍。同時，2D MoS₂-DN水凝膠的離子導電性在機械振動后提高了3倍，，從而增強了其在各種傳感和電子器件應用中的潛力。

圖1二維MoS?機械控制聚合和水凝膠重塑示意圖

設計原理：機械力（超聲、球磨、振動）誘導MoS?產生壓電勢，分解引發劑（如KPS）生成自由基，引發單體快速聚合；水凝膠通過二次交聯實現力學與電學性能的動態增強。

圖2 MoS?的結構和壓電性能

形貌與晶格：SEM/TEM顯示MoS?呈花狀結構（尺寸500-600 nm），層間距0.66 nm，符合六方相特征（XRD、拉曼光譜驗證）。

壓電響應：PFM表明MoS?邊緣壓電勢顯著，極化方向明確，催化活性位點集中于邊緣區域。

圖3 不同機械力和壓電材料下的機械控制聚合

超聲催化：在超聲條件下，2D MoS₂催化的DMA聚合反應在45分鐘內實現99%的單體轉化率，而傳統的ZnO和BaTiO₃催化劑需要數小時才能達到類似的轉化率。

球磨催化：在球磨條件下，2D MoS?在1分鐘內生成固態聚合物，分子量達254 kDa（GPC驗證），且催化劑可循環使用3次無活性損失。催化的NIPAM聚合反應在5分鐘內達到99%的單體轉化率，展示了其在機械控制聚合中的高效性能。相比之下，ZnO和BaTiO₃催化體系在30分鐘前沒有表現出任何聚合跡象。

圖4 機械控制聚合的機理分析

EPR與熒光探針：DMPO捕獲實驗證實MoS?系統主要生成·OH自由基，其濃度隨球磨時間線性增加（0.55 μM/min），顯著高于ZnO/BaTiO?。

圖5 機械振動下的自重塑水凝膠

當攪拌器打開時，ZnO和BaTiO₃納米顆粒表現出延遲和弱電流響應。相反，2D MoS₂在打開攪拌器后立即產生強烈的電流信號。這些發現證實了2D MoS₂在低頻機械力下比ZnO和BaTiO₃納米顆粒表現出更敏感的壓電響應。通過對AM和N，N ‘ -甲基雙丙烯酰胺（MBA）的交聯聚合進行研究，并使用電動振動系統（500 Hz, 70 W）在60分鐘的時間內驗證了其可行性。結果顯示，只有含有二維MoS₂的樣品才能在電動激振器上發生交聯。此外，MoS₂-PAM水凝膠的存儲模量（G′）在振動60 min時呈現出持續增加的趨勢，比ZnO基體系的響應速度要快得多。

圖6 自重塑水凝膠的力學和離子電導率表征

力學增強：2D MoS₂在低頻機械力作用下能夠快速響應，觸發水凝膠的二次交聯，顯著增強了水凝膠的儲能模量（G’）和拉伸性能。MoS?雙網絡水凝膠（PVA/PAM-MoS?）經振動后，壓縮應力提升至1.2 MPa（ZnO系統僅0.18 MPa），拉伸斷裂應變達304%。

電學響應：離子電導率因交聯網絡優化提升3倍，適用于柔性傳感器與人工肌肉。

結論展望

該項工作報道了一種高效的機械控制聚合，可以構建具有快速和永久結構修飾的自增強水凝膠。在該研究中，與之前使用的ZnO和BaTiO₃材料相比，2D MoS₂在催化水溶性單體自由基聚合方面表現出更強的性能。通過研究典型的機械化學條件下的聚合，包括超聲和球磨。球磨法具有增強壓電催化劑極化的能力，可以在幾分鐘內實現單體的完全轉化。此外，即使在低水平的循環載荷下，2D MoS₂也表現出快速的機械激活，觸發水凝膠內部形成第二個交聯網絡，最終實現獨特的機械性能。此外，水凝膠的強化也導致離子電導率增加3倍。這一策略將為智能材料（如水凝膠傳感器、人造肌肉和植入式生物材料）的應用創造了新的機會。

文獻信息

Jian Wang, Zhijun Han, Longfei Zhang, Ran Ding, Chengqiang Ding, Kai Chen & Zhao Wang*, Two dimensional MoS2 accelerates mechanically controlled polymerization and remodeling of hydrogel. Nat Commun 16, 1689 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57068-2

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